Новотный Л., Хехт Б. Основы нанооптики
Подождите немного. Документ загружается.
9.5.
Отдельные
.молекулы
как
зонды
для
локализованных
полей
303
При
детектировании
используется
объектив
с
высокой
числовой
апертурой,
на
ко
торый
поступает
флуоресценция
возбужденной
молекулы.
Дихроичные
зеркала
и
об
резающие
фильтры
используются
для
того,
чтобы
вырезать
излучение
лазера.
По
су
ществу,
молекула
излучает,
как
диполь;
отображение
полей
с
плоскости
объекта
на
плоскость
изображения обсуждалось
в
гл.
4.
Тем
не
менее
необходимо
иметь
в
виду,
что
молекула
излучает
не
в
однородном
пространстве,
а
вблизи
поверхности.
В
результате
(см.
гл.
10)
случайно
ориентированные
молекулы
излучают
более
70 %
общего
числа
излученных
фотонов
в
направлении
объектива,
что
улучшает
эффективность
регистрации.
Для
создания
картины
пространственного
распределе
ния
In
ll
·
EI
2
образец
с
одиночной
молекулой
поточечно
сканируется
при
условии
фиксированного
поля
возбуждения.
Флуоресцентное
излучение
непрерывно
записы
вается
однофотонным
детектором.
Цвет
каждой
точки
изображения
содержит
в
себе
информацию
о
скорости
счета.
Каждой
молекуле
в
записанном
изображении
отве
чает
определенный
характер
картинки,
отражающий
распределение
ближнего
поля,
спроецированного
на
дипольную
ось
молекулы.
Образцы
таких
картинок
показаны
на
рис.
9.15
и
9.16.
Необходимо
отметить,
что
другие
малоразмерные
частицы,
такие
как
,/
в
•
•
•
•
..
•
•
,
11·:
'ь
....
с
Рис
9.15.
а
-
Скорость
флуоресценции,
рассчитанная
для
сфокусированного
циркулярно
поляризованного
возбуждающего
пучка
Угол,
который
дипольный
момент
молекулы
состав
ляет
с
плоскостью,
обозначен
8
(8
=
О
соответствует
молекулам,
находящимся
в
плоскости.
т
е
ориентированным
перпендикулярно
оптической
оси).
б
-
Соответствующие
эксперимен
тальные
образцы,
полученные
для
молекул,
случайным
образом
распределенных
в
тонкой
полимерной
пленке
в
-
Реконструкция
ориентации
диполей.
См.
[25]
флуоресцирующие
полупроводниковые
квантовые
точки
и
небольшие
металлические
частицы,
также
могут
быть
использованы
для
изучения
ближнего
поля.
Однако
счи
тать
достойными
образцами
хорошо
определенных,
линейно
ориентированных
соб
ственных
дипольных
моментов
можно
именно
флуоресцентные
молекулы.
В
случае
полупроводниковых
нанокристаллов
необходимо
учитывать
вырожденный
дипольный
момент.
9.5.1.
Распределение
ПOJIя
в
фокусе
лазерного
излучения.
В
качестве
ил
люстрации
к
построению
картины
распределения
поля
рассмотрим
распределение
электрического
поля
в
фокальной
плоскости
остросфокусированного
пучка.
В
этом
случае
ближнее
поле
содержит
все
три
декартовы
компоненты,
т.
е.
поле
в
фокусе
является
неоднородным,
что
обсуждалось
в
гл.
3.
Для
сфокусированного
пучка,
обладающего
круговой
поляризацией
[25],
а
также
для
кольцевого
пучка
[24]
все
три
компоненты
обладают
сравнимой
величиной.
На
рис.
9.15,
а
показаны
скорости
флуоресценции,
полученные
при
облучении
молекулы,
расположенной
на
2
нм
ниже
границы
раздела
воздух-полимер,
по
точечным
сканированием
стационарным
радиально-поляризованным
сфокусирован
ным
пучком
[25].
Наличие
дипольных
моментов,
находящихся
в
плоскости,
опре
деляется
по
ориентации
двухлепестковых
островков
на
правом
верхнем
образце.
При
увеличении
угла
е
(6)
картина
меняется.
Нижний
правый
рисунок
дает
кар-
304
p~
ф
х
Гл
9
Квантовые
излучатели
22.50
00
1111
1111
••
••
•
--lмкм
.
.,
, .
. '
"-
"
. .
•
•
r.
, .
/
Рис
9 1
б
Слева
скорость
флуоресценции.
рассчитанная
для
сфокусированного
кольцевого
пучка.
зондируемого
молекулами
с
различными
ориентациями
дипольного
момента.
Спра
ва
экспериментальные
образцы
Каждому
образцу
может
быть
поставлена
в
соответствие
определенная
ориентация
собственного
дипольного
момента
молекулы.
Стрелка
указывает
направление
поляризации.
Заимствовано
из
работы
[24]
тину
распределения
продольной
компоненты
ПОля
в
фокусе.
являющейся
абсолютно
симметричной
относительно
вращения
в
случае
радиально-поляризованного
пучка.
В
эксперименте
каждая
из
случайным
образом
ориентированных
молекул
в
тонкой
пленке
дает
хорошо
определяемую
компоненту
поляризации
в
фокусе.
Это
отража
ется
в
образцах.
показанных
на
рис.
9.15,6.
Зная
фокальное
распределение
поля
радиально-поляризованного
пучка,
мы
можем
восстановить
из
экспериментальных
образцов
(6)
ориентации
диполей
молекул
(в).
Продольное
поле
(вектор
поля
направлен
вдоль
оптической
оси)
также
можно
получить
при
помощи
основной
гармоники
лазерного
пучка,
центр
которого
затем
нен
[24].
Такой
тип
кольцевого
излучения
не
меняет
характера
основных
образцов,
получаемых
в
остросфокусированных
гауссовых
пучках
(см.
гл.
3),
однако
изменяет
отношение
интенсивностей
между
ними.
На
рис.
9.16
(слева)
показаны
распреде
ления
скоростей
флуоресценции,
полученные
как
функции
ориентации
диполей для
молекул,
находящихся
вблизи
поверхности
полимерной
пленки.
Заметим,
что
кар
тина
излучения
молекулы,
ориентированной
в
плоскости
пленки,
перпендикулярно
поляризации
возбуждающего
поля,
демонстрирует
интенсивность,
сравнимую
с
ин
тенсивностью
флуоресценции
молекулы,
также
находящейся
в
плоскости,
но
с
дипо
лем,
ориентированным
параллельно
поляризации
возбуждающего
поля.
На
рис.
9.16
(справа)
показаны экспериментальные
результаты.
Каждому
из
представленных
экс
периментальных
результатов
может
быть
поставлена
в
соответствие
определенная
ориентация
соответствующего
дипольного
момента
молекулы.
9.5.2.
Зондирование
СИJlЬНОJlОКaJlизованных
ПOJIеЙ.
В
предыдущем
примере
молекула
использовалась
как
зонд
для получения
распределения
ближнего
поля
в
фокусе
лазерного
излучения.
Схожий
принцип
может
быть
использован
и
для
описания
полей,
локализованных
в
большей
степени.
В
силу
своей
эванесцентной
природы
эти
поля
«привязаны.
К
поверхности
вещества,
подобно
тому
как
это
9.5.
Отдельные
молекулы
как
зонды
для
локалuзованных
полей
305
происходит
в
электростатике.
Тем
не
менее
внутренние
свойства
молекулы
могут
меняться
под
действием
ее
непосредственного
окружения.
Например,
время
жизни
возбужденного
уровня
молекулы
можно
изменить,
меняя
локальную
плотность
элек
тромагнитных
мод;
соединение
с
другими
структурами
может
дать
дополнительные
каналы
релаксации
(тушение)
в
системе;
а
сильные
локальные
поля
могут
сдвигать
уровни
в
молекуле,
подобно
эффекту
Штарка.
Все
эти
эффекты
будут
влиять
на
скорость
флуоресценции
молекулы.
Более
подробное
рассмотрение
этих
эффектов
предпринято
в
гл.
8
и
10.
Если
мы
предположим,
что
зондирующая
молекула
не
находится
в
прямом
контакте
с
поверхностями
вещества,
вносящими
потери,
то
мы
можем
в
качестве
первого
приближения
не
учитывать
эти
возмущающие
эффек
ты.
В
таком
приближении
измерения
скорости
флуоресценции
одиночной
молекулы
в
зависимости
от
ее
расположения
будут
качественно
отражать
векторную
природу
распределения
поля.
Распределение
поля
вблизи
субволновых
отверстий
Первый
опыт
с
использованием
одиночных
молекул
для
зондирования
локализо
ванных
полей
был
проведен
Бетзигом
и
Чичестером
в
1993
г.
[26].
В
своем
экспе
рименте
они
исследовали
распределение
поля
вблизи
субволнового
отверстия
зонда
ближнего
поля.
Схожие
эксперименты
были
предприняты
группой
ван
Хюльста
[27].
На
рис.
9.17
показан
электронный
микросни
мок
апертурного
зонда
ближнего
поля,
ис
пользующегося
в
таких
экспериментах.
Острие
конического
стеклянного
волновода
с
металли
ческим
покрытием
(см.
также
гл.
6)
срезано
при
помощи
сфокусированного
ионного
пучка
для получения
плоской
поверхности,
очищен
ной
от
загрязняющих
веществ.
Как
обсужда
лось
в
гл.
6,
поля
вблизи
отверстия
возбужда
ются
введением
лазерного
излучения
в
даль
ний
торец
волокна
(см.
рис.
5.10).
На
рис.
9.18
представлены
скорости
флуо
ресценции
отдельной
молекулы
DilC
1
8,
по
точечно
сканированной
при
помощи
зонда
ближнего
поля,
показанного
на
рис.
9.17.
Три
изображения
получены
при
различной
поля-
Рис
9
17
Апертурный
зонд
ближне-
ризации,
но
соответствуют
одной
и
той
же
го
поля,
конец
которого
срезан
при
поверхности
образца.
Как
и
предсказывают
помощи
ионного
пучка
Отверстие
на
уравнения
(9.26),
поляризация
возбуждающего
круглой
поверхности
имеет
диаметр
поля
влияет
на
структуру
отклика
одиночной
70(±5)
нм
Окончания
зондов
являют
молекулы.
Структура,
обведенная
на
рисунке
пунктирным
кругом,
порождена
откликом
мо
лекулы,
дипольный
момент
которой
направлен
вдоль
оси
зонда
ближнего
поля.
Эта
структура
представляет
собой
квадрат
модуля
компонен-
ся
плоскими,
а
отверстия
имеют
четко
определенные
основания
и
симметрич
ны
относительно
вращения
Заимство-
вано
из
работы
[27]
ты
поля,
направленной
вдоль
оси
волокна.
Представленные
образцы
находятся
в ка
чественном
согласии
с
предсказанием
теории
Бете-Баукампа
(Bethe-Bouwkarnp),
обсуждавшейся
в
гл.
6.
В
соответствии
с
этой
теорией
продольное
поле
сильнее
на
краю
отверстия
в
направлении
поляризации
падающего
излучения.
Такое
пове
дение
прекрасно
подтверждается
экспериментальными
данными,
представленными
на
рис.
9.18.
20 Л
Новотный,
Б
Хехт
З06
Гл.
9
Квантовые
излучатели
Рис
9
18
Серия
трех
удачных
изображений
флуоресценции
одной
и
той
же
поверхности
(1,2
х
1,2
мкм)
тонкой
пленки
с
помещенной
в
нее
одиночной
молекулой
DilC
I
8.
Толщина
пленки
10
нм,
полиметилметакрилат
(ПММА).
Получены
изображения
при
помощи
апертур
ного
зонда,
показанного
на
рис
917.
Поляризация
возбуждающего
поля
(она
была
измерена
в
дальнем
поле)
менялась
от
линейной,
ориентированной
по
вертикальной
оси
рисунка
(а),
линейной,
ориентированной
по
горизонтальной
оси
рисунка
(6),
круговой
(в)
Изменение
поляризации
излучения
влияло
на
распределение
скорости
флуоресценции
Например,
для
молекул
внутри
пунктирного
круга
она
ориентирована
перпендикулярно
плоскости
образца,
т
е
сонаправлена
зонду
ближнего
поля
длина
масштабного
отрезка
зоо
нм
Заимствовано
из
работы
[27]
Распределение
поля
вблизи
облучаемого
металлического
зонда
Весьма
сильная
локализация
и
увеличение
амплитуды
поля
могут
быть
получены
вблизи
узконаправленной
металлической
поверхности.
Но
т.
к.
металлы
являются
веществами,
поглощающими
свет,
мы
уже
не
можем
пренебрегать
возмущающим
влиянием
металла
на
молекулы.
Основной
вид
возмущения
представляет
собой
подавление
флуоресценции:
возбужденная
молекула
может
перейти
в
основное
состо
яние
путем
безызлучательного
перехода.
Энергия
возбуждения
молекулы
передается
металлу,
в
котором
полностью
переходит
в
тепло.
В
результате
средний
квантовый
выход
молекулы
снижается.
Пример,
который
мы
приведем
в
настоящем
разделе,
прекрасно
демонстрирует
конкуренцию
процессов
усиления
и
подавления.
Рассмотрим
апертурно-игольчатый
зонд
ближнего
поля,
уже
обсуждавшийся
в
гл.
6
(см.
рис.
6.37).
Говоря
коротко,
этот
зонд
устроен
следующим
образом:
металлическая
головка
находится
на
конце
зонда
апертурного
типа.
Свет,
выходящий
из
отверстия,
попадает
на
металлическую
голов
ку,
что
при
водит
К
возрастанию
локального
поля
на
острие
головки.
Распределение
поля,
которое
мы
ожидаем
получить
вблизи
головки,
соответствует
вертикальному
диполю,
находящемуся
в
центре
сферы,
вписанной
в
вершину
головки,
как
было
указано
в
гл.
6.
Скорость
возбуждения
молекулы,
помещенной
поблизости
от
зонда,
определяется,
как
и
в
предыдущих
случаях,
проекцией
локального
вектора
электри
ческого
поля
на
собственный
дипольный
момент
молекулы.
На
рис.
9.19,
а
показан
результат
эксперимента,
проведенного
Фреем
и
др.
[28].
При
сканировании
поверхности
образца,
освещаемой
зондом,
проводя
при
этом
зонд
над
несколькими
молекулами,
прикрепленными
к
концам
молекулярной
цепочки
ДНК,
расположенной
на
поверхности
слюды,
получаем
отчетливые
картинки,
кото
рые,
как
правило,
состоят
из
двухлепестковых
островков,
расположенных
напротив
друг
друга.
Сечение
схематической
картины
распределения
поля,
симметричного
относительно
вращения,
и
молекул,
расположенных
слегка не
в
плоскости
образца,
показано
на
рис.
9.19,
б.
Схема
показывает,
что
по-разному
ориентированные
молеку
лы
возбуждаются
различными
способами.
Например,
рис.
9.19,
б
демонстрирует,
что
молекула,
дипольный
момент
которой
находится
в
плоскости
образца,
будет
давать
б
Двпопь
в
roповп
t
Краситель
9.
б.
3аuюченuе
307
Рис
9.19
Локальное
пме
вблизи
острой
металлической
головки
а
-
Скорость
флуоресцен
ции
отдельных
ммекул,
сканированных
апертурно-игольчатым
зондом
б
-
Сечение
распре
деления
пмя,
симметричного
по
вращению,
окмо
апертурно-игмьчатого
зонда
в
различных
точках
картины
Снято
по
флуоресценции
одиночной
молекулы
при
внеплоскостной
ориен
тации
ее
дипмьного
момента,
указанной
стрелками
в
-
Сравнение
теории
с
отдельными
экспериментальными
результатами.
Заимствовано
из
работы
[27]
отклик
в
виде
двухлепесткового
изображения.
Направление
этих
лепестков
указы
вает
на
ориентацию компоненты
собственного
дипольного
момента,
расположенного
в
плоскости
образца.
Если
головка
зонда
находится
непосредственно
над
молекулой
с
дипольным
моментом,
расположенным
в
плоскости
образца,
возбуждение
явля
ется
очень
неэффективным
и
молекула
выглядит
затемненной.
С
другой
стороны,
яркое
пятно
даст
молекула,
дипольный
момент
которой
расположен
перпендикуляр
но
поверхности
образца.
Различные
экспериментально
зарегистрированные
картины
флуоресценции
отдельной
молекулы,
образующей
произвольный
угол
с
поверхностью
образца
приведены
в
верхнем
ряду
рис.
9.19,
в.
Очевидно,
что
картины
с
единичным
ярким
пятном
не
наблюдались.
В
то
же
время
вертикально
ориентированные
молекулы
дают
отклик
в
виде
симметричного
кольца.
Причина
этого
явления
заключается
в
безызлучательной
релаксации.
Если
молекула
находится
непосредственно
под
головкой,
тушение
флуо
ресценции
доминирует
над
усилением
поля,
приводя
к
подавлению
сигнала
флуо
ресценции.
Эффект
затухания
может
быть
учтен
в
вычислениях
распределения
поля
с
помощью
уравнения
(8.137)
из
гл.
8,
где
мы
обсуждали
дипольные
излучатели,
находящиеся
в
неоднородной
среде.
9.6.
3aк.J1ючевие
в
этой
главе
обсуждались
свойства
квантовых
излучателей,
таких
как
одиночные
молекулы
и
квантовые
точки.
Благодаря
малому
размеру
эти
системы
являются
иде
альными
зондами
для
локальных
распределений
полей.
Кроме
того,
когда
квантовая
система
взаимодействует
со светом,
квантовая
природа
внутренних
состояний
отра
жается
в
статистике
испущенного
света.
Следовательно,
квантовые
точки
и
отдель-
З08
Гл
9
Квантовые
излучатели
ные
молекулы
являются
многообещающими
кандидатами
в
однофотонные
источники.
В
зависимости
от
локального
окружения
внутренние
свойства
квантовых
систем
могут
меняться
и,
стало
быть,
воздействовать
на
детектор.
Одиночные
молекулы
и
квантовые
точки
все
чаще
используются
в
биофизических
исследованиях,
а
также
для
прикладных
устройств
квантовых
логических
элементов.
Во
многих
приложениях
ограничивающим
фактором
использования
одиночных
молекул
является
фотообес
цвечивание,
и
наилучшим
продолжением
в
этом
случае
является развитие
сферы
применения
светостабильных
молекул.
В
заключение
необходимо
отметить,
что
в
данной
главе
не
были
рассмотрены
различные
перспективные
однофотонные
источ
ники,
среди
которых
можно
назвать
небольшие
металлические
кластеры,
NV
-центры
в
алмазах
и
даже
углеродные
нанотрубки,
но
тем
не
менее
методы,
описанные
в
настоящей
главе,
могут
быть
легко
приложены
и
к
этим
специальным
случаям.
Задачи
9.1.
Экситоны
Ванье
в
полупроводнике
являются
частицами
с
наиболее
низко
лежащими
возбужденными
состояниями.
Они
образуются
при
рекомбинации
электронно-дырочных
пар,
например
после
поглощения
фотона
с
энергией,
равной
ширине
запрещенной
зоны
полупроводника.
Гамильтониан,
описываю
щий
связанное
экситонное
состояние,
(9.2),
имеет
вид
гамильтониана
атома
водорода.
Типичный
полупроводник,
используемый
для
изготовления
нанокрис
таллов,
испускающий
свет
видимого
диапазона,
- CdSe.
Его
диэлектрическая
постоянная
равна
10,2,
эффективная
масса электрона
и
дырки
lП
е
=
1,2то
и
IILII =
О,5то
соответственно,
где
то
-
масса
покоя
электрона.
Найдите
боров
ский
радиус
экситона.
Для
нанокристаллов,
размер
которых
меньше
боровского
радиуса,
важными
становятся
квантово-размерные
эффекты.
Как
величина
эффективной
массы
влияет
на
радиус
Бора?
9.2.
Интенсивность
диссипации
энергии
(поглощения)
молекулы
с
дипольным
мо
ментом
11
может
быть
записана
как
PaIJs{W)
= (w/2)Illl[l1· E(w)],
где
Е
-
локаль
ное
возбуждающее
поле.
Можно
считать,
что
дипольный
момент
возбуждается
тем
же
полем
по
закону
11
=
~E,
где
~
-
тензорная
восприимчивость
молекулы,
определяемая
ее
дипольной
ориентацией.
Выведите
соотношения
(9.3)
и
(9.4).
9.3
Докажите
соотношение
(9.14).
9.4.
Найдите
зависимость
населенности
двухуровневой
системы
от
времени
для
случая
возбуждения
непрерывной
волной.
Для
моделирования
возбуждения
импульсом
считайте,
что
его
форма
является
прямоугольной.
Оцените
вероят
ность
излучения
двух
фотонов
одиночным
прямоугольным
импульсом
заданной
ширины.
О
чем
говорит
вам
полученный
результат
в
отношении
возможности
использования
двухуровневой
системы
в
качестве
триггерного
однофотонного
источника?
Список
литературы
Mandel L and Wolf
Е
Optical
Coherence
and
Quantum
Optics
-
Cambridge Cambridge
University
Press,
1995
[Русск
пер.
Мандель
Л
и
Вольф
Э
Оптическая
когерентность
и
квантовая
оптика
-
М
.
Физматлит,
2000
-
896
с
]
2
Cohen- Tannoud/i
С,
Dupont-Roc
J,
and Grynberg G
Atom-Photon
Interactions
-
New
York
Wiley,
1998
З
Уапи
А
Quапtum
Electronics
-
New
York"
Wiley,
1975
[Русск
пер
Ярив
А
Квантовая
электроника
-
М
«Сов
радио.>,
1980
-
456
с.]
9 6
Список
литературы
309
4 Loudon R. The
Quantum
Theory
of
Light. - Oxford Oxford University Press (1983)
[Русск.
пер.
Лоудо/t
Р
Квантовая
теория
света
-
М
Мир.
1976 - 488
с
]
5.
Haken
Н.
and
Wolf
Н
С
Molecular Physics and Elements of
Quantum
Chemistry -
Hamburg
Springer Verlag. 2004
6 Basche
Т.
Моетег
W.
Orrit
М
..
and Wild
и
. eds. Single-Molecule Optical Detection.
Imaging and Spectroscopy - Weinheim.
УСН
Verlagsgesellschaft. 1997
7 Zurita-5anchez J R. and Nouotny L. Multipolar interband absorption
in
а
semiconductor
quantum
dot· 1 Electric quadripole enhancement / / J Opt Soc
Ат
В
2002 V
19
Р
1355
8.
Zander R
К
с.
and Enderlem J
..
eds. Single-Molecule Detection in Solution - Weinheim
Wiley-
УСН
Verlag GmbH. 2002
9 Christ
Th
. Kulzer F
..
Bordat R .
and
Basch
Th
Watching the photooxidation
оУ а
single
molecule / /
Ang
Chem. 2001
У.113
Р.4323-4326
and
Ang
-Chem Int
Ed
2001 V 40
Р
4192-4195
10.
Brus L
Е
Electron-electron and electron-hole interactions
in
small semicollductor crystal-
lites The size dependence
of
the lowest excited electronic state / / J Chem Phys 1984
У.80
Р.4403-4409.
11
Nirmal
М
• Norris D.J .
Киnо
М
. et al Observation
of
the
~dark
exciton»
in
CdSe quantum
dots / /
Phys Rev Lett 1995 V 75.
Р
3728
12.
Zheng J . Zhang
с
..
and Dickson R
М.
Highly fluorescent. water-soluble. size-tunable gold
quantum dots
//
Phys
Rev. Lett. 2004.
У.93
Р.077402-1.
13.
5transki 1 N and Krastanow V L. Akad Wiss. Lit. Mainz
Math
-Natur
кl
IIЬ
//
1939
V 146.
Р
797.
14.
Empedocles 5
А
. Neuhauser
R.
and
Bau!endi
М
G Three-dimensional orientation
теа
surements of symmetric single chromophores using polarization microscopy / /
Natuгe
1999
V 399
Р
126-130
15
Koberling F • Kolb
U.
Potapova
1.
et al. Fluorescence anisotropy and crystal
structuгe
of
individual semiconductor nanocrystals / /
J.
Phys Chem
В
2003 V 107
Р
7463-7471
16.
Li
х..
Wu
У
• 5teel D
..
et al
Ап
all-optical quantum gate
in
а
semiconductor quantum dot / /
Science 2003
У.
301
Р
809-811
17
Bohren
С.
and
НиПтаn
D.
Absorption and Scattering
of
Light
Ьу
Small Particles - New
York
John
Wiley&Sons. Inc . 1983.
18
Gisin N . Ribordy G . Tittel
W.
and
Zbinden
Н.
Quantum
cryptography / / Rev Mod Phys
2002.
V 74.
Р
145
19
Arfken G and Weber Н Mathematical Methods
[ог
Physicists - San Diego. Londoll
Academic
Press. 1995.
20
Вгошn
R.
НаnЬигу
and Twiss R Q Correlation between photons
in
two coherent beams
оУ
light / / Nature 1956 V 117.
Р
27-29.
21
Reynaud 5 / /
Апп
Phys (Paris) 1983 V 8.
Р
351
22. Fleury L . 5egura J
М
. Zumofena
о
..
НесЫ
В
.
and
Wild
и
Р
/ / Phys Rev Lett 2000
У.84.
Р
1148
23 Lounis
В.
and
Моетег
W
Е.
Single photons
оп
demand
[гот
а
single molecule at
гоот
temperature
//
Nature. 2000. V 407
Р
491493
24
5ick
В
•
НесЫ
В
. and Novotny L. Orientational imaging
of
single molecules
Ьу
annular
illumination / /
Phys. Rev Lett. 2000.
У.85
Р.4482.
25 Novotny L
..
Beuersluis
М
. Youngworth
К
..
and
Вгошn
К.
Longitudinal
fiel(1
modes probed
Ьу
single molecules
//
Phys
Rev Lett 2001 V 86
Р
5251
26
Betzig
Е
and
Chichester R Single molecules observed
Ьу
near-field scanning optical
microscopy / /
Science 1993. V 262
Р
1422.
27
Veerman J
А
. Garcia-Paraj6
М
F.
Kuipers
L.
and
иаn
Hulst N F Single molecule
mapping
of
the optical field distribution
of
probes
[ог
near-field microscopy / / J Microsc
1999
У.
194
Р.
477
28. Frey Н
о
..
Witt 5
..
Felderer
К.
and
Guckenberger R High-resolution imagillg
оУ
single
fluorescent molecules with the
орНсаl
near-field
of
а
metal tip / / Phys Rev Lett 2004
V 93
Р
200801
Глава
10
ДИПОЛЬНОЕ
ИЗЛУЧЕНИЕ
ВБЛИЗИ
ПЛОСКИХ
ГРАНИЦ
РАЗДЕЛА
Задача
дипольного
излучения
в
плоской
слоистой
среде
или
вблизи
нее представ
ляет
значительный
интерес
для
множества
приложений
в
теории
антенн,
в
спектро
скопии
одиночных
молекул,
квантовой
электродинамике
резонаторов,
интегральной
оптике,
микроэлектронике
и
при
контроле
качества
поверхностей.
Соответствующая
модель
также
использовалась
для
объяснения
значительного
усиления
комбинацион
ного
рассеяния
света
осажденными
молекулами
на
поверхности
благородных
метал
лов,
а
также
в
физике
поверхностей
и
в
электрохимии
для
исследования
оптических
свойств
молекулярных
систем,
осажденных
на
твердых
поверхностях.
Подробный
список
литературы
по
последней
упомянутой
теме
дан
в
[1].
В
контексте
оптики
ближнего
поля
диполи
у
плоской
границы
раздела
сред
рассматриваются
многими
авторами
в
качестве
модели
для
исследования
крошечных
источников
света
и
малых
рассеивающих
частиц
[2].
В
различных
задачах
также
используется
акустический
аналог
диполя,
например
для
сейсмических
исследований
или
для
ультразвукового
обнаружения
дефектров
в
материалах
[3].
В
своей
статье
[4]
1909
г.
Зоммерфельд
развил
теорию
вертикального
излу
чающего
диполя,
расположенного
над
плоской
поглощающей
поверхностью
Земли.
Он
нашел
два
различных
асимптотических
решения:
пространственные
(сфериче
ские)
волны
и
поверхностные
волны.
Последние
были
уже
исследованы
Зен
неком
[5],
и
Зоммерфельд
заключил,
что
поверхностные
волны
на
больших
расстояниях
имеют
преимущество
перед
пространственными
радиоволнами
благодаря
медленному
ра
диальному
затуханию
вдоль
поверхности
Земли.
Позднее,
когда
обнаружилось,
что
пространственные
волны
отражаются
от
ионосферы,
было
подтверждено
обратное.
Тем
не
менее
теория
Зоммерфельда
создала
основу
для
дальнейших
исследований.
В
1911
г.
Хершельман
[6, 7],
студент
Зоммерфельда,
в
своей
докторской
диссер
тации
проанализировал
горизонтальный
диполь
и
также
использовал
разложение
в
цилиндрических
координатах.
Позднее,
в
1919
г.,
Вейль
[8]
представил
реше
ние
в
виде
суперпозиции
плоских
и
эванесцентных
волн
(в
спектральном
угло
вом
представлении).
Сходные
приближения
были
развиты
Штруттом
[9],
Ван
дер
Полем
и
Найссеном
[1
О].
Позднее
представление
Вейля
использовал
Агравал
для
развития
квантовой
электродинамики
[11].
В
последние
годы
благодаря
огромному
количеству
литературы
многие
теоретические
аспекты
были
переоткрыты,
возможно
потому,
что
первоначальные
работы
были
написаны
в
Германии.
Англоязычная
вер
сия
ранних
исследований
представлена
в
лекциях
Зоммерфельда
по
теоретической
физике
[12].
На
первый
взгляд,
расчеты
поля
диполя
вблизи
плоской
границы
раздела
сред
кажутся
простой
задачей.
Для
первичного
поля
диполя
(функции
Грина
свободного
пространства)
существует
простое
математическое
описание,
плоская
граница
упро
щает
геометрию
задачи.
Далее,
плоские
границы
задаются
в
различных
системах
координат
как
координатные
поверхности,
вдоль
которых
остается
постоянной
неко
торая
координата.
Поэтому
удивительно,
что
такая
элементарная
задача
не
имеет
точного
решения
даже
для
вертикально
ориентированного
диполя,
хотя
в
этом
случае
101
Разрешенный
u
заnрещенныu
свет
311
имеет
место
аксиальная
симметрия
бесконечного
порядка.
Желательная
простота
наблюдается
лишь
в
таких
немногочисленных
случаях,
как
идеально
проводящие
плоскости
и
квазистатическое
приближение.
10.1.
Разрешенный
и
запрещенный
свет
Рассмотрим
ситуацию,
изображенную
на
рис.
10.1,
на
котором
диполь
расположен
над
слоистой
подложкой.
Предположим,
что
нижнее
полу
пространство
(подложка)
оптически
плотнее,
чем
верхнее
полу
про
странство
(вакуум).
Если
расстояние
от
диполя
до
верхнего
слоя
меньше,
чем
дли
на
волны,
компоненты
эванесценmного
поля
диполя
взаимодействуют
со
слои
стой
структурой
и
таким
образом
возбуж
дают
другие
формы
электромагнитного
из
лучения.
Их
энергия
может
поглотиться
слоем
(l),
преобразоваться
в
распростра
няющуюся
волну
В
нижнем
полупро
странстве
(2)
или
объединиться
с
ко
лебаниями,
распространяющимися
вдоль
слоя
(3).
Во
втором
случае
плоские
волны
распространяются
в
направлении,
лежа
щем
за
критическим
углом
полного
внут
реннего
отражения
ас
=
аrс~ill(nl/nЗ),
где
nl
и nз
-
коэффициенты
преломле
ния
верхнего
и
нижнего
полупространств
соответственно.
Амплитуда
плоских
волн
экспоненциально
зависит
от
высоты
ди
поля
над
слоем.
Таким
образом,
если
ди
поль
расположен
над
слоем
на
высоте,
превышающей
несколько
длин
волн,
в
на-
;;
Рис
10
1
Геометрия
задачи
Диполь
рас
положен
в
точке
го
=
{.1·0.
Yu,
'::'u},
плоские
границы
заданы
уравнением
;;
= COllHt
По
верхность
верхнего
слоя
совпадает
с
нача
лом
координат
Свойства
верхнего
и
нижнего
полупространств
определяются
показателя-
ми
преломления
1
и
11.
соответственно
правлениях
за
критическим
углом
свет
распространяться
не
будет.
Вот
почему
свет,
распространяющийся
за
критическим
углом,
называют
запрещенным
светом
[13].
Рисунок
10.2
иллюстрирует
различие
между
разрешенным
и
запрещенным
светом
(см.
разд.
2.11.2).
Пусть
€з
>
€l
>
€2.
В
ситуации
(а)
диэлектрическая
поверхность
освещается
плоской
волной
из
вышележащей
среды
таким
образом,
что
существует
прошедшая
волна.
Если
вторая
поверхность
расположена
достаточно
близко,
про
шедший
в
нижележащую
среду
свет
не
зависит
-
если
не
говорить
об
интер
ференционных
колебаниях
-
от
расстояния
между
двумя
границами
раздела,
и
прошедший
свет
распространяется
в
направлении,
лежащем
в
границах
угла
полного
внутреннего
отражения.
Ситуация
(6)
качественно
отличается
от
предыдущей:
теперь
волна
попадает
на
верхнюю
границу
раздела
таким
образом,
что
прошедшее
поле
отсутствует.
Напротив,
формируется
эванесцентная
волна,
экспоненциально
спадаю
щая
в
нормальном
направлении
и
распространяющаяся
вдоль
границы
раздела.
Если
вторая
граница
достаточно
близка,
эванесцентная
волна
трансформируется
в
волну,
проходящую
в
нижележащую
область
(оптическое
туннелирование).
Эта
волна
рас
пространяется
за
критическим
углом
полного
внутреннего
отражения
и
существенно
зависит
от зазора
между
двумя
границами
раздела
сред
(см.
разд.
2.11.2).
312
Гл
10
Дипольное
излучение
вблизи
плоских
границ
раздела
а
Разрешенный
свет
б
Запрещенный
свет
~~
(;1
~,к.
f$
(;2
-~
(;2
It~oe
~
~
€з
al~ae
Рис
10
2
Разрешенный
и
запрещенный
свет
Три
области
характеризуются
диэлектрическими
проницаемостями
10з
> (;1 > (;2
Возбуждающая
волна
попадает
на
верхнюю
границу
таким
образом,
что
либо
существует
прошедшая
волна
(а),
либо
волна
полностью
отражается
(б)
10.2.
Спектральное
угловое
представление
диаднойфункции
Грина
Решение
задачи,
изображенной
на
рис.
10.1,
нужно
разложить
по
функциям,
удо
влетворяющим
уравнениям
Максвелла.
Чтобы
удовлетворить
граничным
условиям,
функции
должны
быть
ортогональны
на
границах.
Это
справедливо
для
декартовой
и
цилиндрической
систем
координат.
Оба
варианта
решения
имеют
свои
преимущества
и
недостатки,
и
оба
приводят
к
интегралам,
неразрешимым
в
аналитическом
виде.
Зоммерфельд
использовал
разложение
по
цилиндрическим
волнам.
Это
приближе
ние
очень
полезно
с
точки
зрения
вычислений,
поскольку
в
этом
случае
поле
представляется
единственным
интегралом.
Детальное
рассмотрение
приближения
Зоммерфельда
можно
найти
в
[2].
Здесь
же
мы
используем
разложение
на
плоские
и
эванесцентные
волны
(в
спектральном
угловом
представлении),
поскольку
в
этом
случае
результаты
будут
интуитивно
более
понятны
физически.
Далее,
подходящими
подстановками
на
последнем
этапе
преобразуем
результаты
из
декартовой
системы
координат
в
цилиндрическую,
а
чтобы
учесть
все
возможные
ориентации
диполя,
используем
диадную
функцию
Грина,
формализм
которой
был
описан
в
гл.
2.
Для
начала
вспомним,
как
описывается
поле
диполя
в
однородной
линейной
и
изотропной
среде.
В
этом
случае
на
рис.
10.1
уберем
границы
раздела
и пред
положим.
что
B~
пространство
характеризуется
постоянными
101
и
f..L1.
Диадная
функция
Грина
G(r,
го)
задает
электрическое
поле
Е(г)
электрического
диполя
~,
расположенного
в
точке
го
=
{хо.
Уо.
zo}.
согласно
равенству
(10.1)
Волновое
число
k
l
и
его
продольная
компонента
k
z,
определяются
ч~тотой
колеба
ний
и
материальными
константами.
Чтобы
получить
угловой
спектр
G
o
,
мы
сначала
рассмотрим
векторный
потенциал
А,
который
удовлетворяет
уравнению
(см.
(2.70»
[V7
2
+
kn
А(г)
=
-f..LОf..Llj(г),
(10.2)