Новотный Л., Хехт Б. Основы нанооптики

Подождите немного. Документ загружается.

9.3

Сечение

nоглощения

293

только

тогда,

когда

контрольный

бит

(первый

экситон)

находится

возбужденном

состоянии

101).

Определение

состояний

пока

за

но

на

рис.

9.7,

б.

Для

экспериментов

подобного

рода

требуется

~двухцветная~

схема

возбуждения,

коль

скоро

энергии

переходов

одного

экситона

биэкситона

отличаются

энергией

связи

Ь.

Первый

импульс

(настроенный

на

одноэкситонный

переход)

используется

для

возбужде

ния

одного

экситона.

Затем

можно

применить

ориентирующий

импульс,

который

настроен

на

один

из

биэкситонных

переходов.

Теперь

можно

построить

таблицу

истинности

для

квантового

логического

вентиля,

используя

7r-ИМПУЛЬС,

настроенный,

например,

на

переход

110)-111).

Если

на

входе

состояние

100),

операционный

импульс

не

резонансе,

то на

выходе

будет снова

100).

Если

на

входе

110),

то

7r-ИМПУЛЬС

порождает

состояние

111).

Если

на

входе

уже

задано

состояние

111),

то

оно

преобразуется

вынужденным

излучением

О).

Основные

операции

вентиля

показаны

на

рис.

9.7,

помощью

демонстрации

осцилляций

Раби

второго

экситона.

Видно,

что

можно

приготовить

состояние

биэкситона

любой

суперпозиции

110)

111)

помощью

изменения

длительности

импульса.

Тем

самым

продемонстрирована

возможность

осуществления

квантовых

вычислений

помощью

кубитов,

основанных

на

экситонных

степенях

свободы

квантовой

точки.

9.3.

Сечение

поглощения

Поглощение

света

квантовой

системой

можно

описать

частотно-зависимым

сече

нием

поглощения.

случае

слабого

возбуждения

скорость

возбуждения

пропорцио

нальна

квадрату

модуля

проекции

возбуждающего

электрического

поля

на

на

правление

дипольного

момента

поглощения

(см.

Приложение

А).

этом

режиме

мощность

поглощения

системой

дается

равенством

(см.

гл.

iIm(Q)

IПJ1'

(9.3)

где

ПJ1

единичный

вектор

направлении

J1,

():

поляризуемость.

Чтобы

опреде

лить

сечение

поглощения

показать

его

состоятельность

для

макроскопических

измерений

на

ансамблях

поглотителей,

мы

сначала

усредним

ориентацию

диполя

по

всем

направлениям

затем

предположим,

что

локальное

поле

проистекает

из

единственной

возбуждающей

плоской

волны

1).

этом

случае

поле

можно

выразить

помощью

интенсивности

плоской

волны,

которая

позволяет

определить

сечение

поглощения

следующим

образом:

a(w) =

(P(w»)

Im[Q(w)]

I(w) - 3 V

Ео

n(w) ,

(94)

где

n -

коэффициент

преломления

окружающей

среды,

(P(w»)

мощность

по

глощения

молекулой,

усредненная

по

ориентациям

диполей

ансамбле.

Рассмотрим

теперь

возбуждающий

луч,

имеющий

интенсивность

распространяющийся

на

правлении

сквозь

образец

раствора

случайно

ориентированных

молекул.

После

прохождения

бесконечно

малого

расстояния

интенсивность

лазерного

пучка

сни-

зится на

величину

I(z) -

I(z

+ dz) =

~(Р(z))dz,

(95)

Концепция

сечения

процесса,

строго

говоря,

справедлива

только

для

ОДНОМОДОВОГО

воз

буждения

возбуждения

плоской

волной

Примеч.

авm

294

Гл

Квантовые

излучатели

где

N/V

объемная

концентрация

абсорбентов,

величина

(P(z))

связана

/(;:;)

согласно

(9.3)

пределе

при

получаем

/(z) =

/oe-(N/V)tТz,

(9.6)

где

/0 =

/(:::

О)

(закон

Ламберта-Бэра);

имеет

размерность

площади

расчете

на

один

фотон,

чем

объясняется

ее

название

сечение

поглощения.

Согласно

равенству

(9.6)

сечение

поглощения

можно

определить

помощью

ансамбля

измере

ний,

т.

е.

измерением

ослабления

лазерного

луча

при

прохождении

его

через

образец

разбавленной

концентрацией

абсорбентов.

Чаще

всего

поглощение

определяется

через

молярный

коэффициент

экстинк

ции

.5"(,\):

/(z,,\)

/olO-еЩ[AI]z,

(9.7)

где

[М]

концентрация

абсорбентов

моль/литр,

z -

толщина

поглощающего

слоя,

измеряемого

сантиметрах.

Легко

видеть,

что

сечение

может

быть

рассчитано

из

коэффициента

экстинкции

по

формуле

= 100011110e/N

где

число

Авогадро.

Типичные

величины

е,

получаемые

измерениях,

например,

для

хороших

лазеров

на

красителях

при

ком

натной

температуре

составляют

Пfимерно

200000

моль

-1

CM-

что

соответствует

сечению

поглощения

8·

10-16

см

т.

е.

кругу

радиуса

0,16

нм.

Эта

величина

грубо

совпадает

геометрической

площадью

ароматических

или

сопряженных

систем

ма

лых

молекул

красителей.

Например,

для

квантовых

полупроводниковых

точек

сече

ние

поглощения

соответственно

выше

благодаря

большему

геометрическому

размеру.

Это

совпадение

подсказывает,

что

каждый

фотон,

проходя

молекулу

пределах

площади

а,

поглощается

молекулой.

Разумеется,

это

очень

упрощенная

картина,

которая

просто

не

может

быть

верной

точки

зрения

квантовой механики,

силу

принципа

неопределенности,

запрещающего

локализацию

фотона.

Итак,

каково

физическое

содержание

сечения

поглощения?

чисто

классической

точки

зрения

поле

возбуждающей

плоской

волны

моди

фицируется

полем,

рассеянным

на

молекуле,

которая

представляет

собой

точечный

диполь.

Излучение

диполя

возбуждающая

плоская

волна

интерферируют,

порож

дая

результате

поток

энергии

пределах

площади

а,

направленный

диполю.

На

рис

9.8

показаны

линии

поля

усредненного

по

времени

вектора

Пойнтинга

для

идеального

диполя,

возбужденного

приходящей

плоской

волной.

Диполь

описыва

ется

моделью релаксирующего

осциллятора,

возбуждаемого

электрическим

полем

приходящей

плоской

волны.

Релаксация

возникает

вследствие

реакции

излучения

(см.

(8.87».

Резонансный

характер

взаимодействия

приводит

типичному

фазово

му

соотношению

между

вынуждающим

полем

осцилляторным

откликом

диполя,

которое

меняется

от

«в

фазе»

для

частот,

значительно

меньших

резонансной,

до

«в

противофазе»

для

частот,

существенно

превышающих

резонансную.

точном

ре

зонансе

между

возбуждением

откликом

осциллятора наблюдается

фазовый

сдвиг,

равный

1г

/2.

Ширина

на

половине

высоты

резонансной

кривой

дается

коэффициентом

релаксации.

Заметим,

что

поток

энергии

модифицируется

окрестности

поглотителя,

отклоняясь

частице,

что

приводит

росту

ее

видимой

площади

за

пределы

геомет

рических

размеров.

Также

отметим

спад

расширения

площади

вследствие

отстройки

от

резонанса

за

счет

конечной

ширины

линии.

Спектральная

форма

сечения

поглощения

a(w)

имеет

форму

лоренцевского

кон

тура,

ширина

которого

определяется

степенью

дефазировки

между

возбуждением

излучением

(см.

[1],

с.780).

При

криогенных

температурах

можно

установить

почти

полную

когерентность

между

возбуждением

излучением.

этих

услови

ях

пик

сечения

поглощения

изолированной

квантовой

системы

достигает

предела,

9 4

Однофотонное

излучение

трехуровневой

системы

••

~+--x

295

Рис.

9.8.

Усредненный

по

времени

вектор

Пойнтинга

(его

слагаемые,

ответственные

за

возбуж

дение

поглощение)

на

площади

2>'

вокруг

диполя,

колебания

которого

происходят

вдоль

оси

Плоская

волна,

поляризованная

направлении

распространяющаяся

направлении

оси

х,

возбуждает

диполь.

На

(а)

(6)

изображены

плоскости

(х,

у)

(.г,

соответственно

при

нулевой

отстройке

от

резонанса

На

(в)

(

г)

плоскости

(х,

у)

(:г,

соответственно

при

отстройке,

равной

ширине

линии Поток

энергии

направлен

точечному

диполю

на

боль

шой

площади

даже

возвращается

диполю

после

прохождения

через

него

Вне

резонанса

эффективная

площадь

заметно

уменьшается

(в),

(г)

равного

3Л

/21Г.

сравнении

физическим

размером

квантовой

системы

это

про

сто

гигантская

величина!

этом

случае

ширина

а(л)

ограничена,

главным

обра

зом,

скоростью

спонтанной

релаксации

возбужденного

состояния.

При

комнатной

температуре

или

для

систем,

взаимодействующих

диссипативным

окружением,

благодаря

актам

дефазировки

профиль

а(л)

уширяется,

пиковое

значение

сече

ния

поглощения

уменьшается,

пока,

наконец, не

достигнет

величины,

ограниченной

геометрическим

размером

молекулы

растворе,

или

квантовой

точки

условиях

окружающей

среды.

9.4.

Однофотонное

излучение

трехуровневой

системы

Продолжим

наш

анализ

изучением излучения

уединенного

источника.

этой

це

лью

упростим

диаграмму

Яблонского,

изображенную

на

рис.

9.1,

удержав

только

ее

основу

пренебрегая

самыми

быстрыми

релаксационными

процессами,

проходящими

через

возбуждение

колебательных

мод.

итоге

мы

рассмотрим

систему

трех

уровней:

синглетное

основное

состояние,

синглетное

возбужденное

состояние

триплетное

состояние,

обозначенные

на

рис.

9.9

как

Три

этих

уровня

связаны

скоростя

ми

возбуждения

релаксации

согласно

рассмотренным

нами

процессам.

Принимая

во

внимание

указанные

скорости,

мы

можем

записать

систему

дифференциальных

уравнений,

описывающих

изменение

населенностей

уровней

Р"

где

i = 1,2,3:

-k

РI

+ (k

+ k

)P2

kз1рз,

Р2

= k

2PI

- (k

+ k

2З

)Р2,

Рз

2З

Р2

kз1рз,

1 =

Р2

Рз·

(9.8)

(9.9)

10)

(9.11 )

296

Гл

Квантовые

излучатели

Последнее

уравнение

гарантирует,

что

излучатель

любой

момент

времени

нахо

дится

одном

из

трех

состояний.

Скорость

релаксации

разделена

на

излуча

тельную

безызлучательную

nг

составляющие,

так

что

nг

Следует

отметить,

что

введение

населенности

состояния,

точнее,

вероятности

того,

что

за

нято

определенное

состояние

Р"

имеет

смысл, только

если

мы

описываем

ансамбль

идентичных

квантовых

систем

или

многократ

но

наблюдаем

одну

ту

же

систему

од-

них

тех

же

условиях.

Используя

скоростные

уравнения,

мы

также

предполагаем,

что

цик

ле

«возбуждение-релаксация»

теряется

коге

рентность,

например

благодаря

диссипативной

связи

колебательными

степенями

свободы.

_"--...1...

_____

",1,."".

Это

очень

хорошее

приближение

при

комнат

ной

температуре

для

нерезонансного

или

неод

нородного

возбуждения

[4].

При

криогенных

температурах

резонансном

возбуждении

изо-

Рис

9 9

Модель

трехуровневой

кван

товой

системы

Третий

уровень

прини

мается

во

внимание

для

того,

чтобы

лированных

атомов

или

ионов

следует

приме-

учесть

переходы

триплетное

или

тем-

нять

строгий

квантовый

формализм.

Это

при-

ное

состояния

ближение

также

учитывает

такие

когерентные

эффекты,

как,

например,

осцилляции

Раби

между

населенностями

основного

воз

бужденного

состояний, но

пока

мы

его

не

будем

рассматривать

(см.

Приложение

А).

9.4.1.

Стационарный

случай.

Рассмотрим

стационарное

решение

уравнений

(9.8)-(9.11).

стационарном

состоянии

населенности

не

меняются

течением

вре

мени,

следовательно,

их

производные

равны

нулю,

что

приводит

системе

четырех

уравнений для

равновесных

населенностей

Pl' i = 1,2,3.

Будем

интересоваться

ско

ростью

которой

система

испускает

фотоны.

Эта

величина

дается

равенством

(9.12)

таким

образом,

сначала

следует

определить

населенность

возбужденного

состояния

затем

умножить

ее

на

скорость

излучательной

релаксации.

Решив

систему

уравнений

найдя

р:?,

окончательно

ПОJJучаем

( )

_ 1/15

R 1 - R

1 +

1/15'

(9.13)

где

1 -

интенсивность

возбуждающего

излучения,

введенная

посредством

соотно

шения

p/(r"J.J)

выражения

для

р,

следующего

из

равенств

(9.3)

(9.4).

Постоянные

R-x-

определяются

следующим

образом:

R -

kз1k

2З

з1

(kr + k

, +

2з

)kЗI

"!со

8 =

nVJ.

а(k

2з

з1

)

(9.14)

Уравнение

(9.13)

описывает

насыщение

скорости

эмиссии,

показанное

на

рис.

9.10.

Этот

вид

насыщения

имеет

место,

поскольку

возбужденное

состояние

имеет

конечное

время

жизни,

ограничивающее

среднее

время

между

двумя

фотонами

конечном

объеме.

Насыщение

характеризуется

двумя

параметрами:

18.

Первый

опи

сывает

скорость

эмиссии

при

бесконечной

интенсивности

возбуждения,

второй

интенсивность,

при

которой

скорость

эмиссии

равна

(см.

также

рис.

9.10).

Типичные

значения

для

молекулы

красителя

при

комнатной

температуре

равны

R'X.

= 6 .

106

7,5·

1021

фотонов/с:::::::

кВт/см

на

длине

волны

500

нм.

Принимая

во

внимание

тот

факт,

что

эффективность

сбора

регистрации

9.4

Однофотонное

излучение

трехуровневой

системы

1r-~------------------------,

0.8

0.6

;:z-

0 .

0.2

2 6 8 10

12 14

I/Is

297

Рис

Насыщение

скорости

излучения

одиночной

молекулы

как

функция

интенсивности

накачки

составляет

можно

ожидать,

что

скорость

счета

фотонов

составит

грубом

приближении

106

фотонов/с

условиях

насыщения.

Обычно

умеренная

мощность

накачки

мкВт,

сфокусированная

точку

250

нм

диаметре,

например

кон

фокальном

микроскопе

или

микроскопе

ближнего

поля

(см.

гл.

5),

достаточна

для

насыщения

молекулы.

9.4.2.

Нестационарный

случай.

Разобравшись

стационарном

излучении

уединенного

излучателя,

характеризующегося

трехуровневой

системой,

можно

про

анализировать

зависимость

населенностей

от

времени,

что

прольет

свет

на

излу

чательные

свойства

одиночного

источника.

Причем

мы

покажем,

что

испущенный

свет

демонстрирует

строго

неклассическое

поведение,

это

означает,

что

свет

уеди

ненного

излучателя

нельзя

моделировать

непрерывным

электромагнитным

полем.

Напротив,

для

корректного

описания

необходимо

прибегнуть

квантованным

полям,

что,

однако, не

противоречит

результатам,

полученным

гл.

которой

одиночный

излучатель

моделировался

классическим

диполем.

Усреднение

по

многим

фотонам

естественно

приводит

классическому

описанию.

Испущенный

источником

свет

можно

охарактеризовать

исходя

из

того,

каким

об

разом

этот

источник

флуктуирует.

Более

глубокое

основание

для

этого

представляет

флуктуационно-диссипационная

теорема,

которая,

как

будет

показано

гл.

14,

связа

на

флуктуациями

источника,

характеризующегося

автокорреляционной

функцией

его

спектра

излучения.

Нормированная

автокорреляционная

функция

второго

порядка

определяется

ра-

венством

(2)(т)

(I(t)I(t+r»)

(I(t»)2'

(9.15)

где

скобки

()

означают

усреднение

по

времени.

Функция

g(2)(T)

показывает,

как

вероятность

измерения

интенсивности

момент

времени

t +

зависит

от

значения

интенсивности

момент

времени

На

языке

событий

регистрации

одиночных

фотонов

g(2)(T)

есть

вероятность

регистрации

фотона

момент

времени

нормиро

ванная

на

среднюю

скорость

счета

фотонов.

Можно

показать

[4],

что

g(2)(r)

должна

удовлетворять

определенным

соотношениям,

если

интенсивность

1 -

классическая

величина.

Вот

эти

соотношения:

(9.16)

298

Гл

Квантовые

излучатели

На

рис.

9.11,а

показана

результирующая

типичная

форма

у(2)(т)

классическом

пределе.

Она

характеризуется

«группировками»

интенсивности

света.

Пока

непре

рывная

амплитуда

поля

флуктуирует

около

нуля,

соответствующие

флуктуации

интенсивности

характеризуются

«группировками»,

разделенными

нулями

интенсив

ности.

Этот

эффект

показан

рис.

9.11,

б.

----------Т---------------------

0'------'-----------

Те

Рис

Характерная

форма

автокорреляционной

функции

второго

порядка,

отвечающая

классическому

свету,

демонстрирует

группирующее

поведение

на

коротких временах

(а)

Группирующее

поведение

обусловлено

статистическими

флуктуациями

классической

амплиту

ды

(6),

которые

приводят

флуктуациям

интенсивности,

разделенным

нулями

интенсивности

то

время

как

«группировка»

характерна

для

классического

источника

света,

уединенный

квантовый

излучатель

характеризуется

«антигруппировкой»;

это

озна

чает,

что

последовательно

испущенные

фотоны

разделены

некоторым

характерным

конечным

интервалом

времени.

Нетрудно

понять,

что,

испустив

некоторый

момент

фотон,

молекула

должна

снова

перейти

возбужденное

состояние,

для

чего

тре

буется

время

Ao~

Как

следствие,

два

последовательных

фотона

будут

разделены

среднем

конечным

промежутком

времени,

равным

kг)-I.

Соответствующая

автокорреляционная

функция

интенсивности

имеет

провал

при

О,

это

озна

чает,

что

вероятность

одновременного

испускания

двух

фотонов

исчезающе

мала.

Поскольку

этот

про

вал

нарушает

условия

(9.16),

испущенный

уединенной

квантовой

системой

фотон

называют

«неклассическим»

светом.

Генерация

не

классического

све

та

особо

важна

для

задач

квантовой

информации.

Мы

можем

рассчитать

9(2)(т)

для

трехуровневой

системы,

используя

соотно

шение

(9.15)

при

t =

О,

что

не

ограничивает

стационарности

процесса.

Пусть

при

t =

приготовлен

излучатель

основном

состоянии.

Вероятность

детектирования

следующего

фотона

момент

времени т

равна

",k

P2(T)

где",

эффективность

регистрации

системы,

Р2(Т)

зависящая

от

времени

населенность

второго

уровня,

оригинале

используется

также

выражение

bunch

photons

По

аналогии

термином

«электронный

банч'>

можно

говорить

«фотонном

банче».

При,м,еч.

пер

Предположим,

что

испущенный

квантовой

системой

фотон

только

что

зарегистриро

ван

При,м,еч

авт

Однофотонное

излучение

трехуровневой

системы

299

------------------~--------~----~~~-------------------------

для

которой

начальное

условие

имеет

вид

Р2(0)

О.

Поэтому

можно

записать

равенство

(9.17)

НОРМИРОВОЧНblЙ

множитель

'fIk

P2(OC)

это

стационарная

скорость

счета

фотонов,

измеренная

спустя

достаточно

продолжительное

время,

Р2(Т)

можно

найти,

решив

систему

СКОРОСТНЫХ уравнений

(9.8)-(9.11).

На

первом

шаге

из

уравнений

(9.11),

(9.8)

9.10

получаем

РI

-(k

kзl)Pt

+ (k

+ k

kЗI)Р2

k:~I,

Р2

= k

2PI

- (k

+ k

2З

)Р2.

(9.18)

Эту

систему

связаННblХ

дифференциаЛЬНblХ

уравнений

легко

решить,

воспользовав

шись

преобразованием

Лапласа.

Для

этого

запишем

(9.8)

матричной

форме:

(9.19)

Здесь

Р(Т)

вектор

проекциями

РI

Р2;

коэффициеНТbl

а,

Ь,

(',

получим,

сравнивая

(9.19)

(9.18).

Взяв

преобразование

Лапласа

от

обеих

частей

19),

получим

sp(s)

р(О)

p(s) +

( & )

(920)

(см,

например,

таблицу

преобразований

Лапласа

[19],

с.

915).

Уравнение

(920)

легко

решается

относительно

р(

s):

. _ . 1

/.ч

+ 1

[

( )

(

)]

-1

( )

р(э)

- s

1 -

(9.21

)

где

использовано

начальное

условие

РI

(О)

Обратное

преобразование

использо

ванием

теоремы

разложении

Хевисайда

приводит

функции

Р(Т),

откуда

получаем

интересующую

нас

населенность

Р2:

где

s 1 =

~ (а

+ d - J

(а

d)2

4Ьс

S2 =

~ (а

+ d + J

(а

d)2

4Ьс

+f/8

+j/8~,

Аз

с!

81-82

.'11.'12

(9.22)

Используя

то

обстоятельство,

что

Р2(ОС)

Аз,

УЧИТblвая

равенство

-А1/А

/А

приходим

важному

результату:

(9.23)

Это

Вblражение

можно

значительно

упростить,

воспользовавшись

тем

фактом,

что

для

типичной

молеКУЛbl

(9.24)

300

Гл

Квантовые

излучатели

т.

е.

триплетная

населенность

скорости

релаксации

весьма

малы

по

сравнению

соответствующими

синглетными

скоростями.

Применив

эти

соотношения,

можно

вывести

приближенные

выражения

для

параметров

81,

Аз:

(9.25)

На

рис.

9.12

показаны

графики

g(2)(T)

(см.

(9.23»

для

трех

разных

мощностей

накачки,

т.

е.

для

разных

логарифмическом

масштабе

по

шкале

времени,

что

позволяет

охватить

широкий

временной

масштаб

диапазоне

от

субнаносекунд

до

сотен

микросекунд.

Общая

черта

этих

кривых

состоит

том,

что

корреляционная

функция

интенсивности

стремится

нулю

при

Это

антигруппировочное

свойство

проистекает

из

первого

слагаемого

(9.23).

При

малых

интенсивностях

на

качки

благодаря

скорости

распада

возбужденного

состояния

доминирует

постоянная

релаксации

81.

Антигруппировка

яркий индикатор

неклассического

света,

поскольку

она

про

тиворечит

условиям

(9.16),

установленным

для

классического

поля.

Физическое

основание

для

возникновения

антигруппировки

конечное

среднее

время

между

двумя

последовательными

фотонами,

испущенными

квантовой

системой

(см.

врезку

на

рис.

12).

На

более

длительных

временах

поведение

у(2)

(Т)

характеризуется

мерцанием,

которое

возникает

благодаря

переходам

триплетное

состояние.

Мерца

ние

порождает

группировку

фотонов

на

промежуточных

временах,

как

показано

на

врезке

(см.

рис.

9.12).

L.5

0.5

10-7 10-5

[с]

= 2

с-

2з

500000

-1

З1

зоооос-

Рис

Кривые

автокорреляции

интенсивности

трехуровневой

системы,

построенной

при

различных

скоростях

возбуждения

5·

106

с-

(сплошная

линия),

10·

106

с-

(пунктир

ная

линия)

20·

106

с-

(штрих-пунктирная

линия),

помощью

равенств

(9.23)

(925).

Остальные

пара

метры

даются

равенствами

2·

108

2З

5·

106

З1

= 3 .

104

с-

Антигруппировка

наблюдается

на

малых

временах,

тогда

как

группировка

происходит

на

промежуточных

временах

На

врезке

показана

картина

поступления

сгустков

фотонов,

раз

деленных

темными

интервалами,

что

при водит

«антигруппировочной~

подписи,

фотоны,

идущие

во

времени

вразрядку,

соответствующие

«Группировочной~

подписи

Отделыtые

молекулы

как

зонды

для

локализованных

полей

301

Статистику

фотонов

можно

исследовать

экспериментально

путем

анализа

времен

ной

динамики

интенсивности

излучения.

Однако

чтобы

определить

интенсивность,

необходимо

поместить

фотоны

предопределенные

временные

интервалы.

качестве

альтернативы

можно

использовать

схему,

которая

включает

себя

два

детектора

для

определения

временной

задержки

между

последовательно

приходящими

фото

нами (межфотонное

время)

[20].

первом

методе

g(2)(7)

легко

рассчитывается

из

временной

диаграммы,

однако при

этом

можно

достичь

только

тех

временных

мас

штабов,

которые

превышают

выбранную

длительность

временного

интервала

(обычно

порядка

нескольких

мкс).

другой

стороны,

временное

разрешение

стартстопной

схемы

ограничено

только

откликом

детектора

[21].

Детальное

обсуждение

вопроса

можно

найти

[22]

приведенных

там

ссылках.

На

рис.

9.13

показаны

авто

корреляционные

функции

интенсивности

молекулы

терилена

(см.

врезку),

внедрен

ной

кристаллическую

матрицу

р-терфенила,

измеренные

стартстопной

схеме.

Хорошо

видны

антигруппировка

на

малых

временах

группировка

на

больших

временах.

1.5

11-----fIU!.-------=------I

10-7

[с]

Рис

913.

Полученная

экспериментально

автокорреляционная

функция

второго

порядка

.(/(т)

одиночной

молекулы

(терилен

р-терфениле)

Исследовано

нруппирующее,>

«антигруппи

рующее~

поведения

Первое

имеет

место

на

малых

временах,

тогда

как

последнее

на про-

межуточных,

при

которых

становится

значительным

отклонение

от

триплетного

состояния

Способность

одноквантовой

системы

излучать

только

один

фотон

данный

момент

времени

представляет

значительный

интерес

для

квантовой

криптографии,

которой

кубит

представлен

состоянием

поляризации

отдельного

фотона.

Известная

теорема

невозможности

клонирования

состояния

совокупности

квантово-меха

нической

теоремой

об

измерении

делает

невозможным

перехват

фотонов

из

потока

отдельных

фотонов,

без того

чтобы

пропущенные

фотоны

были

замечены

Однофо

тонные

источники

можно

реализовать,

возбуждая

двухуровневые

системы

импульс

ным

лазерным

излучением

[23].

Можно

показать,

что

вероятность

испускания

двух

фотонов

на

один

возбуждающий

импульс

чрезвычайно

мала

для

импульсов,

коротких

по

сравнению

временем

жизни

возбужденного

состояния

системы

(см.

задачу

9.4).

9.5.

Отдельные

молекулы

как

зонды

для

локализованных

полей

Кроме

интересных

статистических

свойств,

флуоресцентные

молекулы обладают

еще

ОДНОЙ-

особенностью:

они

могут

служить

качестве

локального

зонда

для

изу

чения

распределений

электрического

поля.

Для

слабых

интенсивностей

возбуждения

302

Гл

Квантовые

излучатели

«1

)

скорость

флуоресценции

(R)

практически

не

зависит

от

времени

жизни

возбужденного

уровня

и,

таким

образом,

принимает

вид

(см.

(9.3»

2~Im(a)lnlL·EI2.

(9.26)

Будем

полагать,

что

поле

локализованных

возбуждений

не

требует

привлечения

дипольного

приближения,

т.

е.

что

поле

является

почти

постоянным

пределах

размеров

квантовой

системы

(на

масштабах

длин

порядка

нм).

Для

изменяющихся

большей

скоростью

полей

необходимо

учитывать

мультипольные

переходы

более

высокого

порядка.

Собственный

дипольный

момент

молекул

низкой

симметрией,

как

правило,

не

зависит

от

структуры

молекулы.

Кроме

того,

если

локальное

окружение

молекулы

неизменно,

то

скорость

возбуждения

отвечает

непосредственно

скорости

флуорес

ценции.

Таким

образом,

контролируя

посредством

распределения

электрического

поля

Е,

поточечно

сканируя

жесткие

молекулы,

возможно

составить

картину

сило

вых

линий

Флуоресцентные

молекулы

можно

закрепить

пространстве,

помещая

их,

например,

на

тонкую

прозрачную

полимерную

пленку,

находящуюся

на

стеклянной

подложке.

Такие

пленки

создаются

помещением

центрифугу

раствора

толуэна,

содержащего

себе

полимер,

например

полиметилметакрилат

(ПММА),

краситель,

например

Oil,

низких

концентрациях

при

толщине

окружающего

вещества

нм

[24].

Для

того

чтобы

избежать

кластеризации

молекул,

плотность

окружающего

красителя

пленке

должна

быть

менее

l/мкм

Молекулы

будут

распределяться

случайным

образом

как

по

глубине,

так

по

ориентации

дипольных

моментов.

На

рис.

9.14

пока

за

на

стандартная

экспериментальная

установка

для

изме

рения

флуоресценции

отдельных

молекул,

возбуждаемой

различными

видами

полей,

т.

е.

либо

сфокусированным

лазерным

излучением,

либо

ближним

полем

использо

ванием

локального

зонда.

последнем

случае

объект

может

самовозбуждаться,

как

при

использовании

апертурного

зонда,

или

может

возбуждаться

извне

при

облучении

лазерным пучком

Лазер

Рис.

9.14.

Схема

экспериментальной

установки

по

измерению

ближних

полей

использовани

ем

одиночной

флуоресцентной

молекулы

при

различных

возможных

геометриях

облучения

(1),

(2)

(3)