Васильев А., Михайлин В. Введение в спектроскопию диэлектриков

Подождите немного. Документ загружается.

âîçáóæäåíèé. Äëÿ ðàçëè÷íûõ ýíåðãèé âîçáóæäåíèÿ èõ îòíîñèòåëü-

íàÿ ðîëü èçìåíÿåòñÿ.

Êîýôôèöèåíò ïîãëîùåíèÿ

â îáëàñòè ôóíäàìåíòàëüíîãî ïîãëî-

ùåíèÿ ÷ðåçâû÷àéíî âûñîê, ïîðÿäêà

ñì

−1

äëÿ ôîòîíîâ ñ ýíåðãèåé

hν

â èíòåðâàëå

Eh E

<ν<3

, ãäå

— øèðèíà çàïðåùåííîé çîíû, è

óìåíüøàåòñÿ äî çíà÷åíèé îò

äî

ñì

−1

äëÿ ìÿãêîãî ðåíòãåíà.

372 Ãëàâà 4. Âòîðè÷íûå ïðîöåññû

Ðèñ. 88. Ñõåìà ôîðìèðîâàíèÿ ïðîñòðàíñòâåííîãî ðàñïðåäåëåíèÿ ýëåêòðîí-

íûõ âîçáóæäåíèé ôîòîíîì âûñîêîé ýíåðãèè. Ïóíêòèðíûå èçîãíóòûå ñòðåë-

êè ñîîòâåòñòâóþò âçàèìîäåéñòâèþ ÷åðåç îáìåí ïðîäîëüíûìè ôîòîíàìè, âåð-

òèêàëüíûå ïóíêòèðíûå ñòðåëêè ïîêàçûâàþò ñîçäàíèå ýëåêòðîííî-äûðî÷íûõ

ïàð (äâóíàïðàâëåííûå ñòðåëêè) èëè ïåðåõîäû ñ èçìåíåíèåì ñîñòîÿíèÿ ýëåê-

òðîíà èëè äûðêè (îäíîíàïðàâëåííûå ñòðåëêè), ëîìàíûå ëèíèè ñîîòâåòñòâó-

þò ðåëàêñàöèè íà ôîíîíàõ. Òåìíûå êðóæêè ïîêàçûâàþò ïîëîæåíèÿ ýëåêò-

ðîíîâ, à ñâåòëûå — äûðîê ïî îêîí÷àíèè òåðìàëèçàöèè. Öèôðû óêàçûâàþò

íà õàðàêòåðíûå ýíåðãåòè÷åñêèå, ïðîñòðàíñòâåííûå è âðåìåííûå ìàñøòàáû

ýëåìåíòàðíûõ àêòîâ ðåëàêñàöèè, à òàêæå íà õàðàêòåðíûå ðàçìåðû è ñîñòàâ

ðåçóëüòèðóþùèõ êëàñòåðîâ âîçáóæäåíèé.

Òåì ñàìûì ñðåäíåå ðàññòîÿíèå îò âîçáóæäåíèÿ äî ïîâåðõíîñòè ïî-

ðÿäêà 10 íì äëÿ ÂÓÔ-îáëàñòè è îò 100 äî 1000 íì äëÿ îáëàñòè ìÿãêî-

ãî ðåíòãåíà. Ðàñïðåäåëåíèå âîçáóæäåíèé íåïîñðåäñòâåííî ïîñëå ïî-

ãëîùåíèÿ ôîòîíà îïèñûâàåòñÿ ôóíêöèåé

x−

Ïîãëîùåíèå ôîòîíà ñ ýíåðãèåé, äîñòàòî÷íîé äëÿ âíóòðåííåé ôî-

òîèîíèçàöèè àòîìîâ êðèñòàëëà (äëÿ äèýëåêòðèêîâ ýòà ýíåðãèÿ ëåæèò

â îáëàñòè ÂÓÔ è ðåíòãåíîâñêîãî äèàïàçîíà) ïðèâîäèò ê ñîçäàíèþ

äûðêè â âàëåíòíîé èëè îñòîâíûõ çîíàõ è ýëåêòðîíà â çîíå ïðîâîäè-

ìîñòè (ðèñ. {Big}). Îæå-ðàñïàä ïåðâè÷íîé îñòîâíîé äûðêè ïðèâîäèò

ê ñîçäàíèþ íåñêîëüêèõ ÝÂ â îáëàñòè îò îäíîé äî äâóõ ïîñòîÿííûõ

ðåøåòêè (ïîðÿäêà 1 íì). Ðåëàêñàöèÿ ïåðâè÷íîãî è âòîðè÷íûõ ýëåêò-

ðîíîâ õàðàêòåðèçóåòñÿ ñóùåñòâåííî áîëüøèìè ïðîñòðàíñòâåííûìè

ìàñøòàáàìè (ïîðÿäêà 10 íì).

Ýâîëþöèÿ âîçáóæäåííîé îáëàñòè êðèñòàëëà, ñîçäàííîé ïîñëå

ïîãëîùåíèÿ ÂÓÔ èëè ðåíòãåíîâñêîãî êâàíòà èëè áûñòðîé ÷àñòèöåé,

ìîæåò áûòü ïîäðàçäåëåíà íà íåñêîëüêî ýòàïîâ. Ïåðâûé ýòàï, íà êîòî-

ðîì ïðîèñõîäèò íåóïðóãîå ýëåêòðîí-ýëåêòðîííîå ðàññåÿíèå, èìååò

õàðàêòåðíûå âðåìåíà ïîðÿäêà

15−

ñ è ïðèâîäèò ê ñîçäàíèþ ðàçëè÷-

íûõ âòîðè÷íûõ ýëåêòðîííûõ âîçáóæäåíèé. ×èñëî òàêèõ âîçáóæäå-

íèé îãðàíè÷åíî îòíîøåíèåì ýíåðãèè ôîòîíà ê ñðåäíåé ýíåðãèè ñîçäà-

íèÿ îäíîãî ýëåêòðîííîãî âîçáóæäåíèÿ, ïðèìåðíî ðàâíîé

~(, )15 3÷

äëÿ êðèñòàëëîâ ñ áîëüøîé øèðèíîé çàïðåùåííîé

çîíû {Rom7,lista22}. Ïðîñòðàíñòâåííîå ðàñïðåäåëåíèå âîçáóæäåíèé,

ôîðìèðóåìîå íà ýòîé ñòàäèè, îïðåäåëÿåòñÿ ñðåäíåé äëèíîé ñâîáîä-

íîãî ïðîáåãà ïî îòíîøåíèþ ê ýëåêòðîí-ýëåêòðîííîìó ðàññåÿíèþ. Ýòà

äëèíà ÿâëÿåòñÿ íåìîíîòîííîé ôóíêöèåé ýíåðãèè ýëåêòðîíà, èìåþ-

ùåé ìèíèìóì ïîðÿäêà 1 íì äëÿ ýíåðãèé ýëåêòðîíà ïîðÿäêà 100 ýÂ

{Rom9}. Êàê äëÿ áîëüøèõ, òàê è äëÿ ìåíüøèõ ýíåðãèé ýòà õàðàêòåð-

íàÿ äëèíà âîçðàñòàåò è ñòàíîâèòñÿ ïîðÿäêà 1 íì êàê äëÿ ýëåêòðîíîâ ñ

ýíåðãèåé ïîðÿäêà 1 ÊýÂ, òàê è äëÿ ýëåêòðîíîâ ñ ýíåðãèåé ñëåãêà

âûøå ïîðîãà íåóïðóãèõ ýëåêòðîí-ýëåêòðîííûõ ñîóäàðåíèé. Òàêàÿ

çàâèñèìîñòü äëèíû îò ýíåðãèè ïðèâîäèò ê ñóùåñòâåííî íåîäíîðîäíî-

ìó ïðîñòðàíñòâåííîìó ðàñïðåäåëåíèþ, äëÿ êîòîðîãî õàðàêòåðíû

«îñòðîâêè» ñ áîëüøîé ïëîòíîñòüþ ÝÂ, ðàçìåð êîòîðûõ ïîðÿäêà 1—5

íì. Ïîõîæåå ðàñïðåäåëåíèå ïîëó÷àåòñÿ è ïîñëå Îæå-ðàñïàäà îñòîâ-

íûõ äûðîê. Ïðè èîíèçàöèè òâåðäîãî òåëà îòíîñèòåëüíî âûñîêîýíåð-

ãåòè÷íûìè ýëåêòðîíàìè è äûðêàìè òàêèå îáëàñòè ìîãóò áûòü êàê äî-

ñòàòî÷íî õîðîøî èçîëèðîâàíû äðóã îò äðóãà (ïðè ýòîì ðàññòîÿíèÿ

ìåæäó íèìè áîëüøå èõ òèïè÷íîãî ðàçìåðà), òàê è ïåðåêðûâàòüñÿ, ÷òî

ïîëó÷àåòñÿ â ñëó÷àå âîçáóæäåíèÿ òÿæåëûìè èîíàìè, êîòîðûå ñîçäà-

þò ïðåèìóùåñòâåííî îòíîñèòåëüíî íèçêîýíåðãåòè÷íûå âòîðè÷íûå

ÝÂ. Äëÿ îöåíêè òàêèõ ïðîñòðàíñòâåííûõ ðàñïðåäåëåíèé ïîëåçíî èñ-

ïîëüçîâàòü ìåòîä Ìîíòå-Êàðëî {Rom13}.

§30. Âîçáóæäåíèå âòîðè÷íûõ ïðîöåññîâ èîíèçèðóþùèì èçëó÷åíèåì 373

Ñëåäóþùèé ýòàï ýâîëþöèè âîçáóæäåííîé îáëàñòè ñîñòîèò â òåð-

ìàëèçàöèè ÝÂ, êîòîðàÿ õàðàêòåðèçóåòñÿ âðåìåíàìè ïîðÿäêà

12−

è ðàññòîÿíèÿìè îò 1 äî 5 íì {lista30,Rom7,Rom13,Ov35,Rom11}.

Ýíåðãèÿ ïîðÿäêà

EE E

−÷~(, )05 2

íà îäíî âîçáóæäåíèå âûñâî-

áîæäàåòñÿ â âèäå ôîíîíîâ. Îòíîñèòåëüíûé íàãðåâ, ñîçäàâàåìûé ïðè

òåðìàëèçàöèè îäíîãî ÝÂ â îáëàñòè ñ õàðàêòåðíûìè ðàçìåðàìè ïî-

ðÿäêà 20 íì çà âðåìÿ ïîðÿäêà

10−

ñ, ñîñòàâëÿåò îêîëî 0,1 K è ìîæåò

îêàçàòüñÿ ñóùåñòâåííûì òîëüêî ïðè âîçáóæäåíèè âûñîêîé èíòåíñèâ-

íîñòè.

Òðåòüÿ ñòàäèÿ õàðàêòåðèçóåòñÿ âðåìåíàìè ïîðÿäêà

9−

ñ è êîíò-

ðîëèðóåòñÿ ðåêîìáèíàöèîííûìè ïðîöåññàìè. Â èîííûõ êðèñòàëëàõ

âåðîÿòíîñòü ðåêîìáèíàöèè ýëåêòðîíà è äûðêè ñ îáðàçîâàíèåì ýêñè-

òîíà áîëüøå, ÷åì âåðîÿòíîñòü ðàäèàöèîííîé ðåêîìáèíàöèè. Áåçûç-

ëó÷àòåëüíàÿ ðåêîìáèíàöèÿ ýêñèòîíà èëè àâòîëîêàëèçîâàííîé äûðêè

ñ ýëåêòðîíîì èíîãäà ïðèâîäèò ê ñîçäàíèþ äåôåêòîâ. Èçëó÷àòåëüíàÿ

ðåêîìáèíàöèÿ ìîæåò ÿâëÿòüñÿ ñëåäñòâèåì àííèãèëÿöèè ýêñèòîíà èëè

ïåðåõîäàìè ñ ó÷àñòèåì ëîêàëüíûõ óðîâíåé â çàïðåùåííîé çîíå, îá-

ðàçîâàííûõ ïðèìåñÿìè èëè ñîáñòâåííûìè äåôåêòàìè. Íà ñòàäèè ðå-

êîìáèíàöèè ìîãóò ïðîèñõîäèòü íå òîëüêî ýëåìåíòàðíûå ðåêîìáèíà-

öèîííûå ïðîöåññû, íî è áîëåå ñëîæíûå, ñâÿçàííûå ñ âçàèìîäåéñòâè-

åì ÝÂ â îáñóæäàâøåìñÿ âûøå «êëàñòåðå» âîçáóæäåíèé (áèýêñèòî-

íû, ýêñèòîíû, çàõâà÷åííûå äûðêîé èëè ðàäèàöèîííûì äåôåêòîì è

ò.ä.). Âçàèìîäåéñòâèå ÝÂ ìîæåò ïðîÿâëÿòüñÿ è íà áîëåå ðàííåé ñòà-

äèè ðåëàêñàöèè (

t <

−

ñ) â âèäå äåôåêòîîáðàçîâàíèÿ èç-çà ýëåêò-

ðîñòàòè÷åñêîé íåñòàáèëüíîñòè {et19,et20}.

×òîáû îïèñàòü ïðîñòðàíñòâåííóþ êîððåëÿöèþ ÝÂ, íåîáõîäèìî

èñïîëüçîâàòü ìíîãî÷àñòè÷íûå êîððåëÿöèîííûå ôóíêöèè. Â âîçáóæ-

äåííîé îáëàñòè, ñîçäàííîé ôîòîíîì, ìîãóò âîçíèêàòü ñèëüíûå êîððå-

ëÿöèè ÝÂ. Ïîñêîëüêó ÷èñëî ýòèõ âîçáóæäåíèé ìîæåò áûòü çíà÷èòå-

ëüíî, òðåáóþòñÿ ñóùåñòâåííûå óïðîùåíèÿ. Çäåñü ìû îãðàíè÷èìñÿ

ïàðíûìè êîððåëÿöèîííûìè ôóíêöèÿìè. Äàëåå, ìîãóò áûòü âûïèñà-

íû êèíåòè÷åñêèå óðàâíåíèÿ äëÿ êîíöåíòðàöèé ÝÂ ðàçëè÷íûõ òèïîâ

(÷èñëî ýòèõ óðàâíåíèé ñîâïàäàåò ñ ÷èñëîì

òèïîâ ÝÂ) è

mm()+ 12

óðàâíåíèé äëÿ ïàðíûõ êîððåëÿöèîííûõ ôóíêöèé {lista22,lis-

ta21,et22,Valbis-87}. Òî÷íûå ìíîãî÷àñòè÷íûå êîððåëÿöèîííûå ôóí-

êöèè ìîãóò áûòü ïðèâåäåíû ê ïàðíûì êîððåëÿöèîííûì ôóíêöèÿì ñ

ïîìîùüþ êàêîãî-íèáóäü ñóïåðïîçèöèîííîãî ïðèáëèæåíèÿ, íàïðè-

ìåð, ïðèáëèæåíèÿ Êèðêâóäà {et24,Ov25}. Ïðèìåíèìîñòü ýòîãî ïðè-

áëèæåíèÿ îãðàíè÷åíà ñëó÷àåì íå î÷åíü ñèëüíîé íà÷àëüíîé êîððåëÿ-

öèè, íî äëÿ íàñòîÿùåãî ðàññìîòðåíèÿ îíà ïðåäñòàâëÿåòñÿ ïðèåìëå-

ìîé. Áîëåå òîãî, ñèñòåìà óðàâíåíèé ìîæåò áûòü ñâåäåíà ê ðàññìîòðå-

íèþ òîëüêî êîððåëÿöèîííûõ ôóíêöèé íåïîñðåäñòâåííî ðåàãèðóþ-

ùèõ ÷àñòèö. Ýòî ÷àñòè÷íî ìîæåò áûòü îïðàâäàíî äëÿ îòíîñèòåëüíî

êîðîòêîæèâóùèõ ÝÂ, äëÿ êîòîðûõ ýôôåêòàìè ñàìîîðãàíèçàöèè

374 Ãëàâà 4. Âòîðè÷íûå ïðîöåññû

{et26} ìîæíî ïðåíåáðå÷ü. Íåêîòîðûå ñëó÷àè íåòðèâèàëüíûõ ÷åòû-

ðåõ÷àñòè÷íûõ êîððåëÿöèîííûõ ôóíêöèé îïèñûâàëèñü ðàíåå {et27}.

30.3 Ñèñòåìà óðàâíåíèé äëÿ âîçáóæäåííîé îáëàñòè

Êîíêðåòíàÿ ñòðóêòóðà âîçáóæäåííîé îáëàñòè è òèïû ó÷àñòâóþ-

ùèõ â åå ôîðìèðîâàíèè ÝÂ, åñòåñòâåííî, çàâèñÿò îò âåùåñòâà. Íåêî-

òîðûå âûâîäû, îäíàêî, ìîãóò áûòü ñäåëàíû èñõîäÿ èç äîñòàòî÷íî îá-

ùèõ ïðåäïîëîæåíèé.

Äëÿ ïðîñòîòû ðàññìîòðèì âîçáóæäåííóþ îáëàñòü, ñîñòîÿùóþ

òîëüêî èç äâóõ ðàçëè÷íûõ òèïîâ âîçáóæäåíèé. Îáîçíà÷èì èõ êîí-

öåíòðàöèè êàê

nt(,)r

ct(,)r

. Ïðåäïîëîæèì, ÷òî èçëó÷àòåëüíûé ïðî-

öåññ ñâÿçàí ñ ãèáåëüþ âîçáóæäåíèé

-òèïà (íàïðèìåð, îñòîâíûõ äû-

ðîê â ñëó÷àå îñòîâíî-âàëåíòíûõ ïåðåõîäîâ) ñ õàðàêòåðíûì ðàäèàöè-

îííûì âðåìåíåì ïîðÿäêà

. Âòîðîé òèï âîçáóæäåíèé ïðåäñòàâëÿåò

èç ñåáÿ òóøèòåëü (íàïðèìåð, áûñòðûé ðàäèàöèîííûé äåôåêò). Â

ïðèíöèïå

ìîãóò îáîçíà÷àòü îäèí è òîò æå òèï ÝÂ.

Ôóíêöèè

nt(,)r

ct(,)r

ÿâëÿþòñÿ ñðåäíèìè êîíöåíòðàöèÿìè âîç-

áóæäåíèé, íî îíè íå ñîäåðæàò èíôîðìàöèè îá èõ êîððåëÿöèÿõ. Ñ

òåì, ÷òîáû ó÷åñòü ïðîñòðàíñòâåííóþ êîððåëÿöèþ ÝÂ, ââåäåì êîððå-

ëÿöèîííóþ ôóíêöèþ

nc n c

(,;)rr

. Ïðîñòåéøåå êèíåòè÷åñêîå óðàâíå-

íèå, îïèñûâàþùåå ðåëàêñàöèþ ïîñëå âîçáóæäåíèÿ

-îáðàçíûì èìïó-

ëüñîì, ìîæåò áûòü çàïèñàíî ñëåäóþùèì îáðàçîì {lista22,lis-

ta21,et22,Ov23}:

()

∂

ττ

drK g t

−=−− ′−′′

∫

rr rr(, ;)

, (30.1)

()

∂

ττ

drK g t

−=−− ′−′′

∫

rr rr(, ;)

, (30.2)

()

∂

nc n c

−−=−

−

rr(,;t)

. (30.3)

Çäåñü

— õàðàêòåðíîå âðåìÿ æèçíè òóøèòåëåé,

— êîýôôè-

öèåíòû äèôôóçèè äëÿ âîçáóæäåíèé

-è

-òèïîâ. Ôóíêöèÿ

Kr()

îïðå-

äåëÿåò âåðîÿòíîñòü ïåðåíîñà ýíåðãèè îò âîçáóæäåíèÿ

-òèïà ê âîç-

áóæäåíèþ

-òèïà, ðàçäåëåííûõ ðàññòîÿíèåì

. Òàêîé ïåðåíîñ ïðèâî-

äèò ê èõ àííèãèëÿöèè. Â íàøèõ ïðåäïîëîæåíèÿõ ýòî âåðîÿòíîñòü

ïðÿìîé ðåêîìáèíàöèè ýòèõ ÝÂ.

Â óðàâíåíèÿõ (30.1)–(30.3) íåò ÷ëåíîâ, ñîîòâåòñòâóþùèõ ñîçäà-

íèþ ÝÂ, ïîñêîëüêó ìû ðàññìàòðèâàåì òîëüêî êèíåòèêó çàòóõàíèÿ

ïîñëå

-îáðàçíîãî (â ìàñøòàáå ðàäèàöèîííîãî âðåìåíè

) èìïóëüñà,

ñîçäàþùåãî ÝÂ. Òåì ñàìûì óðàâíåíèÿ (30.1)–(30.3) ïðåäñòàâëÿþò

§30. Âîçáóæäåíèå âòîðè÷íûõ ïðîöåññîâ èîíèçèðóþùèì èçëó÷åíèåì 375

èç ñåáÿ çàäà÷ó ñ íà÷àëüíûìè óñëîâèÿìè

n(,)r 0

c(,)r 0

nc n c

(,;)rr0

îïðåäåëÿåìûìè íà ïðåäûäóùèõ ñòàäèÿõ ðåëàêñàöèè.

Èíòåíñèâíîñòü ëþìèíåñöåíöèè

lum

()

îáû÷íî ñâÿçàíà ñ êîíöåí-

òðàöèåé öåíòðîâ ëþìèíåñöåíöèè

nt(,)r

lum

()

(,)

∫

Èíòåíñèâíîñòü ëþìèíåñöåíöèè

lum

()

ïîñëå êîðîòêîãî èìïóëü-

ñà âîçáóæäåíèÿ îáû÷íî ïðåäñòàâëÿåòñÿ â âèäå ñóììû èëè èíòåãðàëà

îò ýêñïîíåíöèàëüíûõ ôóíêöèé. Ýòîò âèä ïðåäñòàâëåíèÿ èìååò î÷å-

âèäíûé ôèçè÷åñêèé ñìûñë, åñëè èìååòñÿ íàáîð öåíòðîâ ëþìèíåñöåí-

öèè, êàæäûé èç êîòîðûõ èìååò îäíîýêñïîíåíöèàëüíóþ êèíåòèêó, íî

èõ âðåìåíà æèçíè ðàñïðåäåëåíû ïî íåêîòîðîìó çàêîíó.

Òàêàÿ ôèçè÷åñêàÿ êàðòèíà íå ÿâëÿåòñÿ åäèíñòâåííîé. Åñëè âñå

öåíòðû èìåþò îäèíàêîâóþ ïðèðîäó, áîëåå åñòåñòâåííî èñïîëüçîâàòü

äðóãîå ïðåäñòàâëåíèå êèíåòèêè, èñïîëüçóÿ òàê íàçûâàåìûå ñêîðîñòè

ðåàêöèé. Ìîæíî ââåñòè ñêîðîñòè ðåàêöèé {Antonov}

wt()

èëè ìãíî-

âåííîå âðåìÿ çàòóõàíèÿ

τ()t

(ñì., íàïðèìåð, {lista32}) ñ ïîìîùüþ

óðàâíåíèÿ

dI t

()

(ln ( ))

≡≡−

lum

. (30.4)

Åñëè ñêîðîñòü ðåàêöèè íå çàâèñèò îò êîíöåíòðàöèè, è, ñëåäîâàòåëü-

íî, îò

, ìîæíî çàïèñàòü ñëåäóþùåå óðàâíåíèå

dn t dt w t n t(,) () (,)rr=−

èìåþùåå ðåøåíèåì

nt n wtdt

(,) (,)exp ( )rr=−′′













∫

Òàêîå ïðåäñòàâëåíèå óäîáíî äëÿ òåîðåòè÷åñêîãî àíàëèçà ïðîöåññîâ

çàòóõàíèÿ, ïîñêîëüêó äëÿ ðàçëè÷íûõ íåçàâèñèìûõ ïðîöåññîâ òóøå-

íèÿ îòäåëüíûå ñêîðîñòè ðåàêöèé ÿâëÿþòñÿ ñëàãàåìûìè

wt()

. Íàïðè-

ìåð, åñëè èìååòñÿ èçëó÷àòåëüíàÿ ãèáåëü, õàðàêòåðèçóþùàÿñÿ âðåìå-

íåì

, è áåçûçëó÷àòåëüíàÿ ãèáåëü ñî ñêîðîñòüþ ðåàêöèè

()

,òî

ïîëíàÿ ñêîðîñòü

ðàâíà

wt w t

() ()=+

−

Òóøåíèå ìîæåò èìåòü íåñêîëüêî ïðè÷èí. Òåì íå ìåíåå, îäíèì èç íàè-

áîëåå ðàñïðîñòðàíåííûõ ñëó÷àåâ ÿâëÿåòñÿ âçàèìîäåéñòâèå ìåæäó

öåíòðàìè ëþìèíåñöåíöèè è öåíòðîì òóøåíèÿ, íàïðèìåð,

376 Ãëàâà 4. Âòîðè÷íûå ïðîöåññû

ñòàáèëüíûìè èëè ðàäèàöèîííî-èíäóöèðîâàííûìè äåôåêòàìè, èëè

ïîâåðõíîñòíûìè äåôåêòàìè. ×àñòî

()

ìîæåò áûòü ôàêòîðèçîâà-

íà:

wt tct

() () ()=γ

(30.5)

ãäå

ct()

— êîíöåíòðàöèÿ òóøèòåëåé (äëÿ ñëó÷àÿ ñàìîòóøåíèÿ

cn≡

γ()t

— ñêîðîñòü áèìîëåêóëÿðíîé ðåàêöèè. Ýòà ñêîðîñòü ìîæåò çà-

âèñåòü îò âðåìåíè, åñëè ðàñïðåäåëåíèå è êîððåëÿöèÿ ÝÂ çàâèñÿò îò

âðåìåíè.

30.4 Êèíåòèêà ðåêîìáèíàöèè ïåðâîíà÷àëüíî

ñêîððåëèðîâàííûõ âîçáóæäåíèé

Åñëè ãëóáèíà ïðîíèêíîâåíèÿ ñâåòà

−1

áîëüøå, ÷åì ðàçìåðû âîç-

áóæäåííîé îáëàñòè, ðàñïðåäåëåíèå ïåðâè÷íûõ âîçáóæäåíèé â ìàñø-

òàáå ïîñëåäíåé ìîæíî ñ÷èòàòü îäíîðîäíûì, è

gtgrt

nc n c

(,;) (,)rr =

(rr r=−

,è

ïðåäïîëàãàåòñÿ èçîòðîïíîé). Òåì ñàìûì ñèñòåìà

óðàâíåíèé (30.1)–(30.3) ìîæåò áûòü óïðîùåíà:

∂

∂ττ

Kr grt d r

=− −

∫

() (,) ,

(30.6)

∂

∂ττ

Kr grt d r

=− −

∫

() (,) ,

(30.7)

∂

Kr grt

−=−

() (,),

(30.8)

— ïîëíûé êîýôôèöèåíò äèôôóçèè (

DD D

≡+

Ñêîðîñòü áèìîëåêóëÿðíîé ðåêîìáèíàöèè

γ()t

, îïðåäåëåííàÿ

óðàâíåíèåì (30.5) ðàâíà

() () (,)tKrgrtdr

∫

äëÿ ñèñòåìû óðàâíåíèé (30.6)–(30.8).

Ïðåäïîëîæèì, ÷òî

ôîòîíîâ

-èìïóëüñà ïîãëîùàþòñÿ îáúåìîì

. Íà÷àëüíûå êîíöåíòðàöèè ìîãóò áûòü çàïèñàíû â âèäå

nIcI

nv cv

() , () ,00==ββ

(30.9)

ãäå

INV

≡

,à

ββ

— ñðåäíèå ÷èñëà ÝÂ òèïîâ

, ñîîòâåòñòâåí-

íî, ñîçäàííûõ îäíèì ôîòîíîì. Äëÿ ôîòîíà ñ ýíåðãèåé

hν

ñóììà ýòèõ

ñðåäíèõ ÷èñåë ìåíüøå èëè ðàâíà ïîëíîìó ÷èñëó âîçáóæäåíèé

Íà÷àëüíîå çíà÷åíèå êîððåëÿöèîííîé ôóíêöèè îïðåäåëÿåòñÿ

âñåìè ïðîöåññàìè, îïèñàííûìè â ðàçäåëå {ets3}. Íàïðèìåð, ìîæíî

ïîêàçàòü, ÷òî åñëè

-è

-âîçáóæäåíèÿ ñîçäàþòñÿ áëèçêèìè ïàðàìè ñî

§30. Âîçáóæäåíèå âòîðè÷íûõ ïðîöåññîâ èîíèçèðóþùèì èçëó÷åíèåì 377

ñðåäíèì ðàññòîÿíèåì

ìåæäó íèìè, à ñðåäíåå ðàññòîÿíèå ìåæäó

ýòèìè ïàðàìè ðàâíî

(ðàçäåëåíèå âîçáóæäåíèé íà ïàðû âîçìîæíî

òîëüêî â ñëó÷àå

), íà÷àëüíûå óñëîâèÿ äëÿ

èìåþò âèä

(,)

()

=+−













−

ββ













+−

, (30.10)

ãäå

— ÷èñëî áëèçêèõ

nc−

ïàð (

σββ<

). Èíòåãðàë îò

gr(,)0

ïî

ðàâåí

Äâà ïîñëåäíèõ ÷ëåíà â (30.10) îïèñûâàþò íåñêîððåëèðîâàííûå

nc−

ïàðû ñ êîìïîíåíòàìè, ñîçäàííûìè ðàçëè÷íûìè ôîòîíàìè. Åñëè

N = 1

, ò.å. òîëüêî îäèí ôîòîí ïîãëîòèëñÿ âî âñåì îáúåìå, ýòîò ÷ëåí

èñ÷åçàåò. Åñëè ÷èñëî ôîòîíîâ, ïîãëîùåííûõ çà èìïóëüñ, ìíîãî áîëü-

øå åäèíèöû,

N >> 1

, ýòîò ñòîõàñòè÷åñêèé ÷ëåí ñòàíîâèòñÿ ðàâíûì

åäèíèöå.

×ëåí â êâàäðàòíûõ ñêîáêàõ ïðîèñõîäèò èç ãåíåòè÷åñêè ñâÿçàí-

íûõ ïàð. Ïðèñóòñòâèå äâóõ ãàóññèàíîâ ñ ðàçíûìè ìàñøòàáàìè (

) îòðàæàåò ñëîæíóþ ñòðóêòóðó âîçáóæäåííîé îáëàñòè. Ïàðû, ñêîð-

ðåëèðîâàííûå íà áëèçêîì ðàññòîÿíèè, èãðàþò îùóòèìóþ ðîëü òîëü-

êî â ñëó÷àå

σβ β

rr> ()

. Â ïðîòèâîïîëîæíîì ñëó÷àå âàæíû òî-

ëüêî êðóïíîìàñøòàáíûå êîððåëÿöèè. Ýòè äâà òèïà ãåíåòè÷åñêè êîð-

ðåëÿöèé âàæíû òîëüêî â òîì ñëó÷àå, åñëè ïåðâûé ÷ëåí â (30.10) áî-

ëüøå, ÷åì ñòîõàñòè÷åñêèé ÷ëåí, òî åñòü â ñëó÷àå îòíîñèòåëüíî ñëàáî-

ãî âîçáóæäåíèÿ, êîãäà âîçáóæäåííûå îáëàñòè íå ïåðåêðûâàþòñÿ:

πββ π

32 32

Â äåéñòâèòåëüíîñòè âîçáóæäåííûå îáëàñòè ìîãóò èìåòü äîñòà-

òî÷íî ñëîæíóþ ñòðóêòóðó, ïîýòîìó ìîæåò áûòü íå äâà, à áîëüøåå

÷èñëî ìàñøòàáîâ. Â ýòîì ñëó÷àå ñòðóêòóðà íà÷àëüíîé êîððåëÿöèîí-

íîé ôóíêöèè ìîæåò áûòü ïîëó÷åíà òîëüêî ïóòåì ìîäåëèðîâàíèÿ ìå-

òîäîì Ìîíòå-Êàðëî (ñì., íàïðèìåð, {Rom13,Rom11}).

Íèæå ìû áóäåì ðàññìàòðèâàòü òîëüêî óïðîùåííûé ñëó÷àé êîð-

ðåëÿöèîííîé ôóíêöèè, êîòîðàÿ õàðàêòåðèçóåòñÿ òîëüêî îäíèì ðàäè-

óñîì

(,)

()

−

, (30.11)

ãäå ïðèñóòñòâóåò òîëüêî ãåíåòè÷åñêèé ÷ëåí (ïîñêîëüêó ïðåäïîëàãàåò-

ñÿ, ÷òî

−

Åñëè äèôôóçèåé ÝÂ çà âðåìåíà ïîðÿäêà

ìîæíî ïðåíåáðå÷ü,

()Dr

τ<

, òî óðàâíåíèå (30.8) ìîæåò áûòü ïðîèíòåãðèðîâàíî:

378 Ãëàâà 4. Âòîðè÷íûå ïðîöåññû

grt gr tKr

(,) (,)exp( () )=−0 τ

. (30.12)

Â ðåçóëüòàòå ïîëó÷èì ñèñòåìó äâóõ óðàâíåíèé äëÿ

, îäíî èç êîòî-

ðûõ (äëÿ

) ïðåäñòàâëåíî íèæå:

drKrgr tKr

=− − −

∫

ττ

()

() (,)exp( () )

. (30.13)

Óðàâíåíèå äëÿ

ct()

ìîæåò áûòü âûïèñàíî àíàëîãè÷íî. Ñèñòåìà äâóõ

óðàâíåíèé ìîæåò áûòü ñâåäåíà ê îäíîìó óðàâíåíèþ (30.13), åñëè êè-

íåòèêà

ct()

èçâåñòíà.

Äëÿ êîðîòêîæèâóùèõ äåôåêòîâ (

ττ

) âòîðîé ÷ëåí â ïðàâîé

÷àñòè óðàâíåíèÿ (30.7) ìîæåò áûòü îïóùåí, è

ct c t

() ()exp( )=−0 τ

íèå (30.8) ìîæåò áûòü ïðîèíòåãðèðîâàíî:

Â ïðîòèâîïîëîæíîì ñëó÷àå ïî÷òè ñòàöèîíàðíûõ äåôåêòîâ

(τ τ

>> )

êîíöåíòðàöèÿ

ìîæåò ðàññìàòðèâàòüñÿ êàê ïîñòîÿííàÿ

(âòîðîé ÷ëåí â ïðàâîé ÷àñòè (30.7) îïÿòü ìîæåò áûòü îïóùåí).

Â îáîèõ ñëó÷àÿõ èíòåãðèðîâàíèå (30.13) ïî âðåìåíè äàåò:

ln ( ) ln ( )

()

(,) ex

nt n t

cdr

=−−

−

∫

001

ττ

[]

p( ( ) ) .−−ttKr

ττ

Âî âñåõ ñëó÷àÿõ òóøåíèå ëþìèíåñöåíöèè ìîæåò áûòü îïèñàíî ñ èñïî-

ëüçîâàíèåì ôóíêöèè

Qt()

nt n t Qt

() ()exp( ) ()=−0 τ

, (30.14)

ãäå

Qt()

ñâÿçàíà ñ ôóíêöèåé òóøåíèÿ

Jdr

Igr

()

(,) exp

()

ττ

ζτ

−−−







∫



















(30.15)

ôîðìóëîé

Qt Jt

( ) exp( ( ))=−βτ

Ïàðàìåòðû

îïðåäåëåíû â óðàâíåíèè (30.9), è ìû âêëþ÷àåì

â (30.15) èç-çà îáðàòíîé çàâèñèìîñòè ãåíåòè÷åñêîé ÷àñòè

gr(,)0

îò

(ñì. óðàâíåíèÿ (30.10), (30.11)). Ïåðåìåííàÿ

ÿâëÿåòñÿ áåçðàçìåð-

íûì âðåìåíåì

. Èç óðàâíåíèÿ (30.15) âèäíî, ÷òî

J()00=

Jdr

Igr

()

(,)∞=

∫

ττ

§30. Âîçáóæäåíèå âòîðè÷íûõ ïðîöåññîâ èîíèçèðóþùèì èçëó÷åíèåì 379

ïîñëåäíåå íåðàâåíñòâî ñëåäóåò èç íîðìèðîâêè êîððåëÿöèîííîé ôóí-

êöèè (30.11) èëè (30.10). Ïîâåäåíèå

nt()

íà áîëüøèõ âðåìåíàõ ñòà-

íîâèòñÿ ýêñïîíåíöèàëüíûì, è ìíîæèòåëü òóøåíèÿ ðàâåí

() exp( ())∞= − ∞β

. Èíòåãðàëüíîå òóøåíèå ëþìèíåñöåíöèè

int

ðàâíî

QJd

int

exp ( )=−−













∞

∫

βζζ

, (30.16)

à ñðåäíåå âðåìÿ ëþìèíåñöåíöèè, îïðåäåëÿåìîå êàê

nt tdt nt dt=

∞∞

∫∫

() ()

ðàâíî

βζζ

ζζ

Jd=













−−













∞

∫

exp ( )

. (30.17)

Ôóíêöèÿ

Kr()

îïðåäåëÿåòñÿ êîíêðåòíûì ìåõàíèçìîì âçàèìîäåé-

ñòâèÿ ÝÂ, íàïðèìåð, äëÿ òóííåëüíîãî ìåõàíèçìà

Kr rR()~exp( )−

ãäå

ïîðÿäêà ïîñòîÿííîé ðåøåòêè, à äëÿ äèïîëü-äèïîëüíîãî âçàè-

ìîäåéñòâèÿ

Kr R r() ( )=

, ãäå

— õàðàêòåðèñòè÷åñêîå ðàññòîÿíèå

ïîðÿäêà

510÷

íì, ïðè êîòîðîì âåðîÿòíîñòü ïåðåíîñà ïîðÿäêà âåðîÿò-

íîñòè èçëó÷àòåëüíîé ðåêîìáèíàöèè. Äëÿ ïðÿìîé ðåêîìáèíàöèè ìî-

æåò áûòü èñïîëüçîâàíî ïðèáëèæåíèå ÷åðíîé ñôåðû çàõâàòà. Äëÿ

íåéòðàëüíûõ âîçáóæäåíèé ýòîò ðàäèóñ ñíîâà ïîðÿäêà ïîñòîÿííîé ðå-

øåòêè, â òî âðåìÿ êàê äëÿ ïðîòèâîïîëîæíî çàðÿæåííûõ — ïîðÿäêà

ðàäèóñà Îíñàãåðà

510÷

íì {lista22}.

Kr()

ïðåäïîëàãàåòñÿ î÷åíü áîëü-

øèì âíóòðè ñôåðû è ðàâíî íóëþ ñíàðóæè. Â ëþáîì ñëó÷àå

Kr()

ÿâëÿ-

åòñÿ äîñòàòî÷íî ðåçêîé ôóíêöèåé, õàðàêòåðèçóþùåéñÿ ðàññòîÿíèÿìè

ìåíüøå èëè ïîðÿäêà ðàçìåðîâ âîçáóæäåííîé îáëàñòè.

Ðàññìîòðèì ñëó÷àé äèïîëü-äèïîëüíîãî ïåðåíîñà ýíåðãèè îò ÝÂ ê

äåôåêòàì áîëåå äåòàëüíî. Â ýòîì ñëó÷àå (30.15) ìîæåò áûòü ïåðåïè-

ñàíî â âèäå

Jdr

Igr

tR r

()

(,) exp

()

ττ

−−−

























∫

()

−













−−

∞

∫

πζτ

ζτ

zdz

eIgzR













. (30.18)

380 Ãëàâà 4. Âòîðè÷íûå ïðîöåññû

Èç ïîñëåäíåãî ñîîòíîøåíèÿ ëåãêî âèäåòü, ÷òî äëÿ íåñêîððåëèðîâàí-

íûõ ÝÂ è ñòàöèîíàðíûõ äåôåêòîâ (

gr(,)0

íå çàâèñèò îò

è ðàâíî åäè-

íèöå,

) êèíåòèêà ëþìèíåñöåíöèè ñîâïàäàåò ñî ñëó÷àåì ïðîñòîãî

äèïîëü-äèïîëüíîãî ïåðåíîñà, ò.å. ÿâëÿåòñÿ íåýêñïîíåíöèàëüíîé ñ

êîðíåâîé îñîáåííîñòüþ {et31,AgranGalan}:

()nt n t c q t

() ()exp ()=−−00ττ

, (30.19)

ãäå

ïîðÿäêà åäèíèöû. Äëÿ äèïîëü-êâàäðóïîëüíîãî ïåðåíîñà ïîêà-

çàòåëü ñòåïåíè ìåíÿåòñÿ ñ

íà

, äëÿ êâàäðóïîëü-êâàäðóïîëüíîãî

ïåðåíîñà — íà

310

, à äëÿ òóííåëèðîâàíèÿ êèíåòèêà ñòàíîâèòñÿ ãè-

ïåðáîëè÷åñêîé.

Âðåìÿ

âûñòóïàåò â ðîëè ïðîáíîãî ïàðàìåòðà äëÿ êîððåëÿöèîí-

íîé ôóíêöèè

gr(,)0

, ïîñêîëüêó îñíîâíîé âêëàä â èíòåãðàë (30.18)

âîçíèêàåò îò îáëàñòè

ζ≈1

. Ýòî ìîæåò áûòü îáúÿñíåíî îáðàçîâàíèåì

îáåäíåííîé îáëàñòè âîêðóã ÝÂ (â ñîîòâåòñòâèè ñ (30.12)

grt(,)

îáðà-

ùàåòñÿ â íîëü ïðè

Krt

() τ>1

, òî åñòü äëÿ äèïîëü-äèïîëüíîãî ïåðå-

íîñà ïðè

rRt

()τ

). Ýòà îáåäíåííàÿ îáëàñòü äîëæíà ðàññìàòðè-

âàòüñÿ ñòàòèñòè÷åñêè, ÷òî îçíà÷àåò, ÷òî êî âðåìåíè

ïðîèñõîäèò ïå-

ðåíîñ ýíåðãèè îò ÝÂ ê äåôåêòó, ðàñïîëîæåííîìó íà ïðèâåäåííîì

âûøå ðàññòîÿíèè, â ðåçóëüòàòå ÷åãî òàêèå ïàðû âûõîäÿò èç èãðû.

Ôóíêöèÿ

J()ζ

, êîòîðàÿ îïðåäåëÿåò êèíåòèêó çàòóõàíèÿ íà÷àëü-

íîé êîððåëÿöèè (30.12), ÿâëÿåòñÿ ôóíêöèåé òîëüêî îäíîãî ïàðàìåò-

ðà

µττ=()Rr

cr00

()

xdx

()ζ

ζζµ

−

−−

∞

−

∫

(30.20)

(â ñëó÷àå (30.10)

ÿâëÿåòñÿ ñóììîé äâóõ òàêèõ ñêîáîê ñ ñîîòâåòñòâó-

þùèìè âåñàìè). Ôóíêöèÿ òóøåíèÿ

J()ζ

äëÿ ðàçëè÷íûõ çíà÷åíèé

èçîáðàæåíû íà ðèñ. * â ëîãàðèôìè÷åñêèõ êîîðäèíàòàõ. Äëÿ ìàëûõ

âðåìåí

µζ τ=<<()Rr t

r00

êðèâàÿ, îïèñûâàåìàÿ (30.20), ïîäîáíà

(30.19), òî åñòü íà êîðîòêèõ âðåìåíàõ â êèíåòèêå çàòóõàíèÿ ïîÿâëÿ-

åòñÿ êîðíåâàÿ îñîáåííîñòü (àñèìïòîòè÷åñêîå ïîâåäåíèå

J()~ζζ

ïî-

êàçàíî øòðèõ-ïóíêòèðíîé êðèâîé). Íà áîëüøèõ âðåìåíàõ (

µζ >> 1

)

ôóíêöèÿ òóøåíèÿ

J()ζ

äîñòèãàåò àñèìïòîòè÷åñêîãî çíà÷åíèÿ, ðàâíîãî

åäèíèöå, äëÿ î÷åíü áîëüøèõ

è óìåíüøàåòñÿ ñ óìåíüøåíèåì

. Òåì

ñàìûì àñèìïòîòèêà (30.14) áóäåò èìåòü âèä

Ðèñ. *. Çàâèñèìîñòü ôóíêöèè òóøåíèÿ

J()ζ

îò áåçðàçìåðíîãî âðåìåíè

ζ= τt

äëÿ ðàçëè÷íûõ çíà÷åíèé ïàðàìåòðà

µττ= ()Rr

cr00

, óêàçàííûõ

îêîëî êðèâûõ. Àñèìïòîòè÷åñêîå ïîâåäåíèå

J()~ζζ

äëÿ íåñêîððåëèðîâàí-

íûõ òóøèòåëåé ïîêàçàíî øòðèõ-ïóíêòèðíîé ëèíèåé.

nt n t J

() ()exp( ( ))=−−∞0 τβ

, (30.21)

§30. Âîçáóæäåíèå âòîðè÷íûõ ïðîöåññîâ èîíèçèðóþùèì èçëó÷åíèåì 381