Кухтевич В.И, Трыков Л.А., Трыков О.А. Однокристальный сцинтилляционный спектрометр (с органическим фосфором)
Подождите немного. Документ загружается.
В. И. КУХТЕВИЧ Л. А. ТРЫКОВ О. А. ТРЫКОВ
ОДНОКРИСТАЛЬНЫЙ
СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫЙ СПЕКТРОМЕТР
(С ОРГАНИЧЕСКИМ ФОСФОРОМ)
Под редакцией доктора физико–математических наук профессора В. И. КУХТЕВИЧА
2
ПРЕДИСЛОВИЕ ................................................................................................................................................. 4
Глава 1. ОСНОВНЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ СПЕКТРОМЕТРА С ОДНИМ ОРГАНИЧЕСКИМ
СЦИНТИЛЛЯТОРОМ
....................................................................................................................................... 6
§1.1. ПРИРОДА ВЫСВЕЧИВАНИЯ ОРГАНИЧЕСКИХ СЦИНТИЛЛЯТОРОВ................................... 6
Кинетика быстрой компоненты сцинтилляции ........................................................................................... 9
Кинетика медленной компоненты сцинтилляции ....................................................................................... 9
§1.2. ПРИНЦИП РАБОТЫ СПЕКТРОМЕТРА С ОРГАНИЧЕСКИМ СЦИНТИЛЛЯТОРОМ С
ДИСКРИМИНАЦИЕЙ ФОНА γ-ИЗЛУЧЕНИЯ ИЛИ НЕЙТРОНОВ, ВОЗМОЖНЫЕ ЕГО СХЕМЫ
И НАЛАДКА
...................................................................................................................................................... 12
§1.3. ВЫБОР ОПТИМАЛЬНЫХ УСЛОВИЙ РАБОТЫ СПЕКТРОМЕТРА......................................... 29
Физические основы процесса разделения .................................................................................................... 32
Глава 2. ПРЕОБРАЗОВАНИЕ АМПЛИТУДНЫХ РАСПРЕДЕЛЕНИИ В ЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ
СПЕКТРЫ
.......................................................................................................................................................... 40
§2.1. АЛГОРИТМЫ ПРЕОБРАЗОВАНИЙ АППАРАТУРНЫХ РАСПРЕДЕЛЕНИЙ В
ЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ СПЕКТРЫ НЕЙТРОНОВ
....................................................................................... 40
§2.2. ФАКТОРЫ, ВЛИЯЮЩИЕ НА ФОРМУ ЛИНИИ СПЕКТРОМЕТРА ......................................... 48
Нелинейность световыхода органических сцинтилляторов .................................................................... 48
Энергетическое разрешение............................................................................................................................ 54
Краевой эффект................................................................................................................................................. 55
Анизотропия ...................................................................................................................................................... 62
§2.3. ОШИБКИ МЕТОДА................................................................................................................................63
§2.4. ПРЕОБРАЗОВАНИЕ АМПЛИТУДНЫХ РАСПРЕДЕЛЕНИЙ В ЭНЕРГЕТИЧЕСКИЕ
СПЕКТРЫ γ-ИЗЛУЧЕНИЯ
............................................................................................................................ 66
Глава 3. ПРИМЕНЕНИЕ СЦИНТИЛЛЯЦИОННОГО СПЕКТРОМЕТРА С ОДНИМ
ОРГАНИЧЕСКИМ ФОСФОРОМ
................................................................................................................. 73
ВВЕДЕНИЕ ........................................................................................................................................................ 73
§3.1. ИЗУЧЕНИЕ ХАРАКТЕРИСТИК ПОЛНЫХ И ДИФФЕРЕНЦИАЛЬНЫХ СЕЧЕНИЙ НА
НЕПРЕРЫВНОМ СПЕКТРЕ ЯДЕРНОГО РЕАКТОРА
........................................................................... 74
Исследования на непрерывном спектре ядерного реактора дифференциальных сечений упругого
рассеяния нейтронов
........................................................................................................................................ 83
Исследование образцов из бериллия и железа............................................................................................. 83
§3.2. ИЗМЕРЕНИЕ СПЕКТРОВ НЕЙТРОНОВ И γ-ИЗЛУЧЕНИЯ ИЗ КАНАЛОВ РЕАКТОРОВ... 86
Измерение энергетических распределений нейтронов с помощью рассеивающего образца ............. 86
Измерение спектров γ-излучения с помощью рассеивающего образца.................................................. 88
Измерения высокоэнергетической (до 30 МэВ) части спектра нейтронов методом поглощающих
2
3
фильтров
............................................................................................................................................................. 91
§3.3. ИЗОТОПНЫЕ ИСТОЧНИКИ НЕЙТРОНОВ .................................................................................... 92
Ra—Ве источник ............................................................................................................................................... 92
Ро—Ве источник нейтронов............................................................................................................................ 95
Pu
239
—Ве источник нейтронов........................................................................................................................ 95
Источники нейтронов на основе трансуранов ............................................................................................ 96
Ро
210
—В, Pu
238
—В источники нейтронов ...................................................................................................... 98
Ро
210
—F, Ро
210
—Li, Pu
238
—Li—F источники нейтронов............................................................................. 98
Зависимость спектра нейтронов от энергии α-частиц и размеров изотопного источника................. 99
Источники нейтронов спонтанного деления ............................................................................................. 102
Измерение абсолютного выхода нейтронов изотопных источников .................................................... 103
ЛИТЕРАТУРА................................................................................................................................................. 116
К главе 1............................................................................................................................................................ 116
К главе 2............................................................................................................................................................ 117
К главе 3............................................................................................................................................................ 118
Литература к приложению............................................................................................................................ 119
3
4
ПРЕДИСЛОВИЕ
В последние годы в ядерной физике и технике широко используется
сцинтилляционный метод регистрации излучения. Интерес к сцинтилляционным
счетчикам, в том числе и к спектрометрам, связан с их высокой эффективностью и
удовлетворительной разрешающей способностью при относительной простоте
устройства. Поэтому при решении некоторых научных и практических задач
сцинтилляционные спектрометры успешно конкурируют с магнитными
и
полупроводниковыми спектрометрами, обладающими высокой разрешающей
способностью, но существенно меньшей эффективностью регистрации.
Однокристальный спектрометр - это самостоятельный прибор; по условиям
эксперимента он может быть элементом в более сложном комплексе: спектрометр на
совпадениях и (или) антисовпадениях в числе других самостоятельных ячеек
(полупроводниковых, ионизационных и т. п.).
В зависимости от геометрических условий опыта
Однокристальный спектрометр
применяют как изотропный детектор (в частности, внутри исследуемой среды) и как
мононаправленный приемник, если он помещен в соответствующую экранирующую
оболочку.
Начиная с 1959 г., когда были разработаны методы разделения импульсов от легких
и тяжелых заряженных частиц, внимание исследователей обращено на спектрометры с
одним органическим фосфором. Такие спектрометры позволяют измерять,
например,
энергетическое распределение нейтронов в присутствии γ-излучения или спектр γ-
излучения на фоне нейтронов. За прошедшее время сцинтилляционные спектрометры с
одним органическим фосфором доведены до уровня стандартного прибора.
Разработаны достаточно простые и надежные методы преобразования амплитудных
распределений в энергетические. Однако информация об этих спектрометрах
рассредоточена в периодической литературе и поэтому
мало доступна широкому кругу
читателей. В вышедших книгах (например, В.О. Вяземский и др. “Сцинтилляционный
метод в радиометрии” *, Ю.А. Егоров “Сцинтилляционный метод спектрометрии
гамма-излучения и быстрых нейтронов”**, Е.Л. Столярова “Нейтронные спектрометры
и их применение в прикладных задачах” ***) данные о рассматриваемом типе
спектрометров изложены недостаточно детально и
полно, и поэтому не могут служить
практическим руководством.
В предлагаемой книге авторы пытались изложить основные достижения в развитии
спектрометрии с одним органическим сцинтиллятором (по состоянию на 1969 г.).
В гл. 1 описан Однокристальный сцинтилляционный спектрометр как прибор:
• изложены физические принципы работы спектрометра (начиная с процесса
сцинтилляции в органическом фосфоре);
• описаны
электронные схемы, позволяющие реализовать разделение импульсов
от частиц, ответственных за высвечивание быстрой и медленной компонент
сцинтилляций;
4
5
• наладка, градуировка, выбор оптимальных условий работы в режимах
измерений спектров нейтронов или γ-излучения и динамический диапазон.
В гл.2 рассмотрена процедура преобразования амплитудных распределений в
спектры нейтронов и γ-квантов. Обсуждены факторы, влияющие на форму линии
спектрометра:
нелинейность световыхода в функции энергии излучения, краевые эффекты,
зависимость отклика сцинтиллятора от направления
падения нейтронов относительно
оси кристалла и ошибки, обусловленные операцией преобразования амплитудных
распределений в энергетические. В основном рассмотрение приведено для кристаллов
стильбена, однако, затрагиваются и жидкие органические сцинтилляторы. В этой главе
рассматриваются также энергетическое разрешение и диапазон энергий нейтронов, в
котором можно проводить измерения спектрометром с органическим сцинтиллятором.
Возможности Однокристального спектрометра
приведены в гл. 3. Рассмотрены
только три примера: исследование полных и дифференциальных сечений нейтронов;
измерение спектров нейтронов (до 30 МэВ) и γ-квантов, выходящих из ядерного
реактора; измерение спектров изотопных источников нейтронов. Авторам кажется, что
этих примеров достаточно, чтобы показать достоинства прибора. Значительное
внимание, уделенное изотопным источникам, объясняется той ролью, которую они
играют при наладке и градуировке спектрометров, а также широтой применения их в
исследованиях и практике.
В приложении приведен в основном графический материал, таблицы, выкладки,
необходимые при расшифровке аппаратурных распределений.
Авторы пытались написать книгу в плане практического руководства по
спектрометрии с использованием сцинтилляционного спектрометра с одним
органическим фосфором. Насколько эта попытка оказалась
успешной, оценит читатель.
Результаты, приведенные в § 3.1, получены авторами совместно с И.В. Горячевым, а §
3.2 с А.Н. Николаевым и Ю.И. Колеватовым.
Авторы выражают искреннюю признательность В. А. Дулину за неоднократные
обсуждения некоторых аспектов тем, затронутых в книге. Авторы также весьма
благодарны Ю.И. Колеватову за обсуждение вопросов, связанных со
спектрометрированием γ-излучения, С.А. Казанскому - за проведение измерений
спектральных распределений некоторых изотопных источников, Ю.В. Фадееву - за
помощь в оформлении иллюстративного материала.
Пользуясь случаем, авторы выражают глубокую благодарность А.Г. Колпачеву и
И.В. Горячеву за большую помощь, оказанную при проведении многих
экспериментальных работ,
послуживших основой при написании данной книги.
• *М., Госатомиздат, 1961.
• ** М., Госатомиздат, 1963.
• *** М., Атомиздат, 1969.
5
6
Глава 1. ОСНОВНЫЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ
СПЕКТРОМЕТРА С ОДНИМ ОРГАНИЧЕСКИМ
СЦИНТИЛЛЯТОРОМ
§1.1. ПРИРОДА ВЫСВЕЧИВАНИЯ ОРГАНИЧЕСКИХ
СЦИНТИЛЛЯТОРОВ
В работах [1—5] описан характер и природа высвечивания органических
сцинтилляторов при взаимодействии с ионизирующим излучением. Из данных этих
работ следует, что изменение интенсивности световой вспышки во времени,
определяется в основном несколькими компонентами, описываемыми
экспоненциальными функциями. Одна «быстрая» компонента, обусловливающая 80%
или более интенсивности всей световой вспышки, имеет длительность, равную
нескольким наносекундам и одна
или две «медленные» компоненты длительностью от
0,1 до 100 µсек. Наличие медленных компонент сцинтилляции было обнаружено в
1953 г. [6]. Различие в форме импульсов от тяжелых и легких ионизирующих частиц
впервые описано в 1956 г. в работе [7]. Данные о ходе кривых затухания сцинтилляций
в стильбене опубликованы в 1961 г. [8]. Следующие основные экспериментальные
факты
послужили основой теорий, объясняющих возникновение быстрой и медленной
компонент сцинтилляции.
Во-первых, было показано, что относительные интенсивности компонент зависят от
удельной потери dE/dx и природы частицы, так что форма сцинтилляционных
импульсов для легких и тяжелых частиц различна (рис. 1.1).
Во-вторых, исследование кривых затухания сцинтилляций в кристаллах
пластических сцинтилляторов (ПС) и жидких
сцинтилляторов (ЖС) показало, что если
затухание быстрой компоненты можно считать экспоненциальным и характеризовать
постоянной затухания τ
δ
= 2÷6 нс, то представление части кривой, соответствующей
медленной компоненте, одной экспонентой не соответствует экспериментальным
данным [8-13] и не обосновано теоретически [14,15].
В-третьих, в работах [16,17] было показано, что спектральный состав медленной
компоненты такой же, как и быстрой, и аналогичен спектру флуоресценции при
возбуждении ультрафиолетом.
Следовательно, конечным этапом излучения в обоих случаях
является переход с
первого возбужденного синглетного уровня S
1
ароматической молекулы на основной
уровень S
0
(рис. 1.2). В органических молекулах существуют две системы уровней:
синглетная (см. рис. 1.2, слева) и триплетная (см. рис. 1.2, справа). Переход из нижнего
возбужденного синглетного состояния S
1
является разрешенным и обуславливает
флуоресценцию с временем затухания 10
-9
- 10
-8
сек. Переход из триплетного состояния
T
1
на основной уровень S
0
является слабо запрещенным, вследствие различия
мультиплетности, и обусловливает фосфоресценцию с временем затухания от 10
-3
до
10
2
сек [16].
6
7
Рис. 1.1. Форма сцинтилляционных импульсов для частиц с различной ионизационной
способностью в стильбене.
Рис. 1.2. Уровни энергии и перенос энергии в сложной органической молекуле [2].
Такие длительные процессы не дают значительного вклада при работе
сцинтилляционного счетчика, поэтому фосфоресценцию можно не рассматривать.
Однако переход молекулы в триплетное состояние обусловливает также медленную
компоненту с временем затухания порядка 200 - 400 нсек, благодаря чему наблюдается
различие в форме импульсов от тяжелых и легких частиц. Теоретическое рассмотрение
процессов, связанных с излучением быстрой
и медленной компонент сцинтилляции,
приведено в работах [14-16, 18].
Первая стадия сцинтилляционного процесса — это передача энергии заряженной
частицы молекулам сцинтиллятора. Получая энергию заряженной частицы, молекулы
сцинтиллятора переходят в возбужденное состояние, причем наиболее вероятным
является переход в высшие возбужденные состояния S
n
. При замедлении тяжелых
частиц создаются области с повышенной плотностью ионизации. В этих областях
имеется большое число медленных вторичных электронов, которые не выходят за
радиус трека и расположены близко от ионизированных молекул. В областях, которым
приписывается шаровая симметрия, вероятность рекомбинации велика. В
ароматических веществах процесс рекомбинации является быстрым (около 10
-11
сек).
При рекомбинации молекула может перейти в высшее синглетное S
n
, или высшее
триплетное состояние T
n
. Предполагают, что на одно синглетное состояние образуется
три триплетных, т. е. при рекомбинации переход молекулы в триплетное состояние
7
8
более вероятен. Возможен также переход молекулы в триплетное состояние в
результате синглет-триплетной конверсии, но этот процесс мало вероятен.
Вторая стадия сцинтилляционного процесса — внутренняя конверсия, т. е.
безизлучательный переход молекул из высших возбужденных состояний в низшие:
S
n
→S
1
и T
n
→T
1
. Длительность этого процесса 10
-1
- 10
-10
сек.
Третья стадия сцинтилляции — переход молекул из состояний S
1
и T
1
на основной
уровень S
0
. При этом возможны процессы, которые характеризуются схемой,
приведенной в работе [14]:
1) S
1
→ S
0
+hν
s
—флуоресценция;
2) S
1
→ T
1
— синглет-триплетная конверсия;
3) S
1
→ S
0
— внутреннее тушение;
4) S
1
+S
0
→ S
0
+S
0
— бимолекулярное тушение;
5) S
1
+Q → S
0
+Q — внешнее тушение;
6) T
1
→ S
0
+ hν
т
— фосфоресценция;
7) T
1
→ S
0
— внутреннее тушение;
8) T
1
+ Q→ S
0
+ Q—внешнее тушение;
9) T
1
+T
1
→ S
0
+ S
0
10) T
1
+T
1
→ T
1
+ S
0
—триплет-триплетная аннигиляция
11) T
1
+T
1
→ Q
1
+ S
0
12) S
1
+ A
0
→ A
1
+S
0
— синглет-синглетный перенос энергии;
13) A
1
→ A
0
+ Rν
f
— флуоресценция;
14) A
1
→ A
0
— внутреннее тушение;
15) A
1
+ A
0
→ А
0
+ А
0
—бимолекулярное тушение;
16) A
1
+Q → A
0
+ Q —внешнее тушение,
где A
0
и A
1
—основное и первичное возбужденные состояния молекул добавки в
бинарных системах; Q — молекулы тушителя; Q
1
—состояние, соответствующее
квинтиплетному состоянию молекулы основы.
В этой схеме процесс (1) ответствен за излучение быстрой, компоненты в молекулах
кристаллов; процессы (12) и (13) характеризуют излучение быстрой компоненты в
бинарных системах; процесс (9) приводит к излучению медленной компоненты
сцинтилляции.
8
9
Кинетика быстрой компоненты сцинтилляции
В работах [13—16, 18, 19] предполагалось, что быстрая компонента сцинтилляции
возникает в результате прямого возбуждения первичной частицей и быстрыми
вторичными электронами (δ-лучами) синглетных уровней молекул S
1
, и
рассматривается кинетика этих состояний. Обозначим N
s
(0) — число молекул в S
1
-
состоянии, возбужденных первичной частицей и δ-электронами. Пространственное
распределение этих возбуждений вокруг трека частицы цилиндрически симметрично
(скорость частицы велика и отдельные области ионизации сливаются в одну колонку).
Обозначая C
s
(r,t) — плотность S
1
-состояний на расстоянии r от трека частицы за время
t, кинетику синглетных состояний можно описать с помощью уравнения диффузии:
),(
1
),(
),(
2
trCtrCD
t
trC
s
s
srs
s
τ
−∇=
∂
∂
(1.1)
где D
s
,— коэффициент диффузии синглетных экситонов (возбуждений) в
сцинтилляторе; τ
s
— время затухания быстрой компоненты.
Общее число синглетных возбуждений N
s
(t) на трек получается интегрированием
(1.1) по всему объему в течение интервала времени (0, t):
)(
)0()(
s
t
ss
eNtN
τ
−
= (1.2)
Интенсивность быстрой компоненты определяется как общее число фотонов,
эмиттируемых за единицу времени падающей частицей:
)(
)0()()(
s
t
sfsf
eNKtNKtJ
τ
−
==
(1.3)
где К
f
— вероятность излучательного перехода флуоресценции. Это подтверждает
экспоненциальную форму кривой затухания быстрой компоненты. Предполагается, что
ионизационное тушение проявляется на верхних возбужденных синглетных уровнях
перед световой эмиссией и поэтому не нарушает экспоненциальности затухания.
Экспериментальное подтверждение согласования формы быстрой компоненты с
экспонентой приведено в работах [9—13].
Кинетика медленной компоненты сцинтилляции
За последние годы достигнут значительный прогресс в понимании природы
медленной компоненты сцинтилляции в органических веществах [13—16, 18, 19].
Основой для этого послужили выполненные в работах [20, 21] исследования
замедленнной флуоресценции тщательно обескислороженных растворов антрацена в
этаноле. Авторы наблюдали «запаздывающую» (на несколько миллисекунд)
флуоресценцию, возбуждаемую ультрафиолетовым излучением, спектр которой
подобен спектру обычной быстрой флуоресценции. Интенсивность замедленного
испускания
пропорциональна квадрату интенсивности поглощаемого света.
Объяснение этого явления авторы основывают на предположении о наличии
взаимодействия двух молекул, находящихся в возбужденных триплетных состояниях.
Это приводит к появлению неустойчивых соединений, например димеров, которые
впоследствии разлагаются, давая одну молекулу в синглетном основном состоянии
(триплет - триплетная аннигиляция).
9
10
Наиболее прямое доказательство рассмотренной природы медленной компоненты
сцинтилляции следует из данных работы [22]. В этой работе использовали импульсное
возбуждение обескислороженных растворов антрацена пучком электронов с энергией 4
МэВ при продолжительности импульса 2 мсек. Авторы обнаружили одновременное
затухание замедленного излучения с интенсивностью J
s
и уменьшение концентрации
триплетных состояний [T
1
], которое измеряли по триплет-триплетному поглощению
полосы T
1
— Т
2
. Таким образом, эти исследователи непосредственно доказали, что
величина J
s
пропорциональна (T
1
)
2
. Теория триплет-триплетной аннигиляции в
основном согласуется со всеми имеющимися экспериментальными данными.
В работах [14, 15, 18] на основе теории триплет-триплетной аннигиляции
рассмотрена кинетика медленной компоненты сцинтилляции. Зависимость
интенсивности медленной компоненты от времени определяли с помощью
диффузионного уравнения (1.3), описывающего кинетику возбужденных состояний,
возникающих в результате триплет-триплетной аннигиляции:
),(),(
1
),(
),(
22
trCKtrCtrCD
t
trC
Ttts
s
srs
s
+
′
−
′
∇=
∂
′
∂
τ
(1.4)
где C
s
`(r, t) — локальная плотность возбужденных синглетных состояний,
возникающих за счет процесса триплет-триплетной аннигиляции; С
T
(r,t) — локальная
концентрация триплетных состояний; К
tt
С
2
T
— функция, описывающая процесс
триплет-триплетной аннигиляции.
Уравнение (1.4) решали при начальном условии C
s
`(r, 0)=0. Для решения в первую
очередь определяли вид функции С
T
. Локальную концентрацию триплетных
возбуждений С
T
находили из уравнения (1.5) в предположении, что процессом
интеркомбинационной конверсии можно пренебречь:
),(),(
1
),(
),(
2
2
trCtrCtrCD
t
trC
TttT
T
TrT
T
χ
τ
−−∇=
∂
∂
(1.5)
где
D
T
— константа диффузии триплетных возбуждений в сцинтилляторе; τ
T
—
время затухания фосфоресценции χ
tt
— константа процесса триплет-триплетной
аннигиляци (χ
tt
≥ 2⋅K
tt
). Первое слагаемое уравнения (1.5) характеризует изменение
числа молекул в триплетном состоянии из-за процесса диффузии, второе — в триплет-
триплетной aннигиляции, третье — в фосфоресценции.
Далее предполагали, что начальное образование триплетов можно представить так:
при замедлении частицы в сцинтилляторе образуются- медленные вторичные
электроны, создающие ионизацию в малом, приблизительно сферическом объеме.
Внутри этих сфер
плотность триплетов, возникающих от быстрой рекомбинации ионов
и прямого возбуждения триплетов медленными электронами, высока. Если падающая
частица имеет достаточно низкую удельную потерю энергии, эти сферы можно
рассматривать изолированно. В случае частиц с высокой удельной потерей энергии
считается, что сферы сливаются, образуя цилиндрический трек. В предположении
гауссова распределения для начальной концентрации возбужденных
триплетов:
2
0
)(
)0()0,(
r
r
TT
eCrC
−
= (1.6)
10