Головина Е.А., Маркин В.Б. Основы радиационного материаловедения

Подождите немного. Документ загружается.

В таблице 4 приведены значения Г

, Г

, K

и т для наиболее часто

используемых радионуклидов в качестве источников γ-излучения.

Керма-эквивалент объемного источника равен сумме керма-

эквивалентов составляющих его точечных источников с учетом

самопоглощения, возможного ослабления излучения в окружающей

источник среде и рассеяния в источнике и окружающей среде.

Таблица 4 – Керма-постоянная Γ

; гамма-постоянная Γ

; керма-

эквивалент K

и гамма-эквивалент m для некоторых радионуклидов

* Радий в равновесии с основными дочерними продуктами распада до RaD

** Радий в равновесии с основными дочерними продуктами распада

посте фильтра 0,5 мм платины

Источники ионизирующих излучений

Исследование и разработка различных источников ионизирующих

излучений, установок и аппаратов для осуществления радиационно-

химических процессов составляет предмет радиационно-химической

технологии.Классификация источников излучения представлена на

рисунке 2.

Радиационную обработку различных объектов проводят на

радиоизотопных установках, представляющих собой технические устройства

с долгоживущими или короткоживущими (γ-носители радиационных

контуров при ядерных реакторах) радионуклидами.

Под аппаратурным оформлением радиационнохимического процесса

будем понимать конструкцию не только радиационно-химического реактора ,

но и всей радиационно-химической установки в целом, включая отдельные

ее узлы (источник излучения, биологическая защита и т.д.).

Известны следующие типы химических реакторов:

1) периодического, полупериодического и непрерывного действия;

2) изотермические, адиабатические и с программированным

тепловым режимом;

3) гомогенные и гетерогенные;

4) идеального смешения и вытеснения;

5) прямоточные и противоточные;

6) полые и секционированные.

Конструктивные особенности радиационно-химического реактора

определяются прежде всего видом ионизирующего излучения, применяемым

для инициирования процесса.

Рисунок 2 – Источники ионизирующих излучений

Источниками  - излучения служат преимущественно изотопные гамма

- установки на основе

Co, а источниками быстрых электронов –

электронные ускорители. Некоторое применение находит излучение

137

Cs.

Среди источников  - излучения наиболее распространены установки

на основе

Co. Наиболее широкая область промышленного применения  -

излучения

Co – радиационная стерилизация медицинских изделий и

оборудования. Кроме того, оно используется при обработке пищевых

продуктов и сточных вод. Также применяется

Co для радиационного

модифицирования материалов, для проведения радиационно-химических

синтезов и т. п. Другой -излучатель, перспективный для использования в

радиационной технологии – это

137

Cs.

Периоды полураспада

Со и

137

Cs равны соответственно 5,27 и

30,174 года. Вследствие этого в течение года распадается 12,39%

Со и всего

2,28%

137

Cs. В этом состоит существенное преимущество

137

Cs.

Главное преимущество -излучения по сравнению с быстрыми

электронами – его значительно большая проникающая способность, и, как

следствие, большая равномерность дозного поля в облучаемом объекте.

В радиационной технологии используются изотопные гамма –

установки различных типов. Существует несколько их классификаций.

Рассмотрим две важнейшие классификации. Одна из них базируется на

особенностях конструкции установок, а другая – на их назначении,

рисунок 3 и 4 соответственно.

В первой классификации главными признаками, положенными в ее

основу, служат подвижность источников и облучаемых систем,

необходимость постройки специальных помещений с биологической

защитой или наличие "местной" защиты.

Такие установки применяются для облучения гомогенных и

гетерогенных реакционных смесей. Активность

Со в них, как правило, не

более 3,7 ПБк (0,1 МКи). Процессы, осуществляемые с помощью этих

установок, в подавляющем числе случаев являются опытно-

промышленными.

Установки второго типа предназначены для облучения блочных

объектов (больших упаковок, контейнеров и т. п.). Активность

Со в таких

источниках в ряде случаев достигает 37 ПБк (1 МКи).

Конструкция источников первого типа зависит от вида

осуществляемого процесса. Установки второго типа обычно оборудованы

облучателями плоскостного типа. В этих установках облучаемый объект

доставляется в рабочую камеру с помощью конвейера.

Среди источников ионизирующих излучений находят применение и

ускорители электронов. Ускорители позволяют вести как непрерывное, так и

импульсное облучение объектов, когда перепады облучения с высокой

интенсивностью (мощностью дозы) чередуются перерывами. Частота

импульсов может меняться от 10-

до 10-

с. Ускорители классифицируют:

1) по способу передачи энергии: а) прямого действия, б) косвенного

действия;

2) по геометрии траектории электронов (для ускорителей

косвенного действия): а) линейные, б) циклические;

3) по временным соотношениям тока пучка: а) постоянного тока

(непрерывного действия), б) импульсные (все линейные и циклические);

4) по энергии ускоренных электронов: а) низкоэнергетичные (менее

300 кэВ), б) среднеэнергетичные (от 300 кэВ до 4 МэВ), в)

высокоэнергетичные (более 4 МэВ);

5) по области использования: а) исследовательские, б)

промышленные.

Рисунок 3 – Схема классификации -установок по особенностям

конструкции

При работе в режимах, когда ускорители могут обеспечивать

достаточно высокую энергию электронов - до 10 МэВ и более (для

преодоления стенок реактора или обеспечения реакции в толще субстрата), о

применимости их судят по тому, не будет ли вызывать такое облучение

появление "наведенной активности" из-за ядерных реакций или ядерных

фотоэффектов. По этой причине стремятся не использовать пучки с энергией

электронов выше 3 МэВ.

Местная защита применяется для ускорителей сравнительно низкой

энергии (0,75 МэВ). Одно из главных преимуществ самозащищенных

ускорителей – их компактность и возможность размещения в обычных

помещениях.

Рисунок 4 – Схема классификации -установок по назначению

Редкое применение обычных линейных ускорителей в радиационной

технологии обусловлено главным образом сравнительно низкой мощностью

электронных пучков, генерируемых ими (10 кВт). Однако в настоящее время

разрабатываются линейные электронные ускорители высокой мощности.

Наиболее мощные среди линейных электронных ускорителей –

индукционные ускорители. Это ускорители с незатухающей волной,

двигающейся по кольцу; для ускорения электронов используется ЭДС

индукции, возникающая при изменении кольцеобразного магнитного поля.

Мощность пучков, получаемых с помощью таких ускорителей, может

достигать 10 МВт и даже более.

Рассмотрим главные преимущества и недостатки электронных

ускорителей как источников ионизирующего излучения в радиационной

технологии. Сравним их также с изотопными гамма-установками.

Одно из основных преимуществ электронных ускорителей – их

относительно большая мощность. Другое преимущество электронных

ускорителей – направленность воздействия. Если -кванты испускаются

равномерно во все стороны, то электронный пучок может быть полностью

направлен в облучаемую систему. Поэтому эффективность использования

энергии быстрых электронов существенно больше по сравнению

"с эффективностью" применения  - излучения

Со и тем более

137

Cs.

Главным недостатоком электронного излучения с точки зрения

радиационной технологии является малая проникающая способность его по

сравнению с -излучением. Малая проникающая способность быстрых

электронов обусловливает и значительно большую неравномерность дозного

поля в облучаемом объекте по сравнению с -излучением. Следовательно

электронные ускорители наиболее выгодно использовать для облучения

объектов небольшой толщины.

В настоящее время в радиационной технологии применяется тормозное

рентгеновское излучение и -излучения короткоживущих радионуклидов

радиационных контуров при ядерных реакторах.

Возможность использования тормозного рентгеновского излучения в

радиационной технологии появилась в результате создания мощных

электронных ускорителей (например, динамитронов с энергией 4,5 – 5 МэВ и

мощностью 200 кВт). Тормозное рентгеновское излучение получают путем

торможения электронов в мишени из металла с высоким атомным номером

(свинца, вольфрама, тантала, урана, золота и т. п.). Иногда эту мишень

называют конвертором.

Эффективность превращения энергии электронов в тормозное

рентгеновское излучение сравнительно невелика. Остальная энергия

электронного пучка трансформируется в тепло. Поэтому мишени

необходимо охлаждать. С этой целью обычно употребляется вода.

Исследования показали, что применение материала с очень высоким

атомным номером дает малый выигрыш в эффективности генерации

тормозного излучения. Тормозное рентгеновское излучение имеет

непрерывный спектр энергий, причем максимальная энергия равна энергии

электронов.

Хотя эффективность преобразования электронного пучка в тормозное

рентгеновское излучение сравнительно невелика, мощность последнего

может быть достаточно большой при использовании мощных ускорителей.

Например, если эта эффективность равна 8%, то при мощности ускорителя

200 кВт мощность тормозного излучения составит 16 кВт. Это эквивалентно

мощности -излучения кобальтовой установки с активностью 39,9 ПБк

(1,08 МКи). По этой причине применение тормозного излучения весьма

перспективно для облучения блочных объектов (в частности, при

радиационной стерилизации медицинских изделий и радиационной

обработке пищевых продуктов).

Рассмотрим устройство радиационного контура. В общем случае он

состоит из облучателя, генератора активности, находящегося в активной зоне

реактора или вблизи нее (например, в отражателе), коммуникаций,

связывающих облучатель и генератор активности в единую систему (т. е. в

контур), и устройства, обеспечивающего циркуляцию радиоактивного

рабочего вещества по контуру.

Рабочие вещества радиационных контуров подразделяются на две

группы: вещества, содержащие нуклиды, которые не делятся под действием

нейтронов; вещества, содержащие нуклиды, которые делятся под действием

нейтронов.

Значительно большие мощности -излучения достигаются в том случае,

если радиоактивным веществом контура является делящийся материал (т. е.

осколки ядерных реакций деления). Рабочим веществом в таком контуре

может быть газообразное ядерное топливо, расплав или твердое ядерное

топливо в виде твэлов. Наиболее перспективно применение твэлов в форме

шаров.

Естественно, высокая мощность -излучения радиационных контуров

при ядерных реакторах – большое их преимущество по сравнению с γ-

установками на основе

Со и

137

Cs. Однако удельная активность рабочих

веществ радиационных контуров существенно меньше, чем удельная

активность источников -излучения

Со. Для индий-галлиевых сплавов она

ниже в 2 – 3 раза, а для

Na – в десятки раз. Поэтому отмечается, что

размеры облучателей - промышленных радиационных контуров должны

достигать десятков и даже сотен квадратных метров. Это вызовет

необходимость создания специальной технологической аппаратуры больших

габаритов.

Недостатком радиационных контуров является их "привязка" к

ядерным реакторам. Последнее может обусловить существенные затраты на

транспортировку облучаемых объектов к ядерному реактору. Следует также

помнить и о том, что на генерацию радиоактивности в рабочем веществе

контура расходуется мощность ядерного реактора. Кроме того, наличие

радиационного контура, очевидно, усложняет проблему безопасной

эксплуатации реактора.

В радиационном материаловедении практически не применяется α -

излучение из-за его малой проникающей способности.

Наиболее широкое применение в радиационном материаловедении

нашли радиационно-химические установки с радионуклидными источниками

γ-излучения, в особенности с

Со. Облучатели таких радиационно-

химических ректоров либо встроены в реакционный объем, либо находятся

вне реактора. В последнем случае возможно применение стандартной

химической аппаратуры γ-установки различаются типом защиты (сухая,

водяная), видом облучателя (подвижный, неподвижный), способом его

подъема (электромагнитный, механический, гидравлический). Эти варианты

различны для исследовательских, промышленных и опытно-промышленных

гамма-установок. Современные радиационно-химические установки

оснащены наборным устройством, которое позволяет по мере необходимости

изменять среднюю мощность дозы в реакционном объеме комбинацией

шаровых источников излучения с неактивными шарами.

Характерной особенностью радиационно-химических ректоров

является постепенное уменьшение мощности дозы в реакционном объеме по

мере распада источников излучения. Снижение мощности дозы в

реакционном объеме РХР обусловливает необходимость периодических

дозагрузок новых источников излучения в РХУ. В зависимости от периода

дозагрузок новых источников излучения и количества помещаемых из

хранилища в облучатель источников могут наблюдаться те или иные

колебания мощности дозы во времени.

Общее сопоставление γ-излучения и потока электронов позволяет по их

проникающей способности отнести каждый из этих видов излучения к

соответствующей области использования в радиационной химии полимеров.

Сравнительные данные проникающей способности γ - и электронного

излучения в воде приведены в таблице 5.

Таблица 5 – Проникающая способность γ-излучения и пробег

электронного излучения

Влияние конструктивных параметров радиационно-химического

реактора и радиационно-химической установки на проведение

радиационно-химического процесса

Главные факторы, влияющие на технико-экономическую

целесообразность осуществления того или иного радиационного процесса, –

радиационно-химический выход процесса и коэффициент использования

излучения.

Радиационно-химический выход процесса – это число атомов или

молекул, претерпевших изменение или образовавшихся в системе при

поглощении 100 эВ (1,6-10~

Дж) энергии ионизирующего излучения .

Радиационно-химический выход G представляет собой характерную

величину, определяющую степень эффективности процесса. Между

радиационно-химическим выходом и скоростью радиационного процесса

существует следующая зависимость:













, (26)

где а – коэффициент пропорциональности; τ – время реакции; ω

– мгновенная

скорость реакции;



– мощность дозы.

Для процессов, протекающих с постоянной скоростью ω, уравнение

G превращается в простое соотношение:





, (27)

Отношение G для цепного радикального процесса и радиационно-

химического выхода первичных радикалов представляет собой длину цепи

процесса. Наиболее эффективно применение ионизирующего излучения для

осуществления процессов с длинами цепей 10

– 10

Поглощение ионизирующего излучения в веществе ведет к

образованию ионов, возбужденных частиц и свободных радикалов. Ионы

рекомбинируют, давая дополнительные свободные радикалы, которые могут

инициировать реакцию в широком диапазоне температуры и давления.

Однако различия между разными видами излучения приводят к различным

концентрациям свободных радикалов и, следовательно, к различной

эффективности инициирования реакции.

Известны так называемые хемоядерные и ядерно-химические процессы

– химические процессы, протекающие под действием кинетической энергии

осколков деления в ядерных реакторах или той части энергии, которую несут

с собой нейтроны и гамма-кванты. Для этих процессов характерно

образование радиоактивных продуктов в реакционном объеме.

Одним из ограничений использования ускорителей заряженных частиц

является поглощение излучения средой полимера (или мономера) или

стенками реактора. Поэтому такие установки практически целесообразны для

проведения процессов в тонких слоях.

При работе в режимах, когда ускорители могут обеспечивать

достаточно высокую энергию электронов – до 10 МэВ и более (для

преодоления стенок реактора или обеспечения реакции в толще субстрата), о

применимости их судят по тому, не будет ли вызывать такое облучение

появление "наведенной активности" из-за ядерных реакций или ядерных

фотоэффектов. По этой причине стремятся не использовать пучки с энергией

электронов выше 3 МэВ.

Для радиационной химии полимеров наиболее широкое применение

нашли радиационно-химические установки с радионуклидными источниками

γ-излучения, в особенности с

Со. Облучатели таких РХР либо встроены в

реакционный объем, либо находятся вне реактора. В последнем случае

возможно применение стандартной химической аппаратуры Гамма-

установки различаются типом защиты (сухая, водяная), видом облучателя

(подвижный, неподвижный), способом его подъема (электромагнитный,

механический, гидравлический). Эти варианты различны для

исследовательских, промышленных и опытно-промышленных гамма-

установок. Современные РХУ оснащены наборным устройством, которое

позволяет по мере необходимости изменять среднюю мощность дозы в

реакционном объеме комбинацией шаровых источников излучения с

неактивными шарами.

Характерной особенностью РХР является постепенное уменьшение

мощности дозы в реакционном объеме по мере распада источников

излучения, что вызывает некоторое уменьшение скорости радиационного

процесса W и, как следствие этого, производительности реактора П.

Между скоростью РХП (или производительностью РХР) и мощностью

дозы



существует зависимость

ПDW 







, (28)

где γ и α– коэффициенты.

При проведении процессов в кинетическом режиме чаще всего α = 0,5.

Известны случаи, когда α =1 как для нецепных, так и для цепных

радикальных реакций. Если радиационный; процесс протекает в

диффузионном режиме, α = 0,25 или колеблется в пределах от 0 до 0,5.

Снижение мощности дозы в реакционном объеме РХР обусловливает

необходимость периодических дозагрузок новых источников излучения в

РХУ. В зависимости от периода дозагрузок новых источников излучения и

количества помещаемых из хранилища в облучатель источников могут

наблюдаться те или иные колебания мощности дозы во времени.

РХР могут работать в двух режимах облучения:

 мощность дозы колеблется около какого-то среднего значения;

 мощность дозы не опускается ниже определенного значения.

Общее сопоставление γ-излучения и потока электронов позволяет по их

проникающей способности отнести каждый из этих видов излучения к

соответствующей области использования в радиационной химии полимеров.

Гамма-облучательная установка "Исследователь РХ-Гамма-30"

представляет собой неподвижный источник излучения с "местной" защитой;

облучаемый объект перемещается к облучателю. Установка "Исследователь"

позволяет вести исследования в проточных, циркуляционных и статических

условиях в интервале температур от -40

С до +56

С и в интервале давлений

от 1·10

-5

Па до 100·10

Па. При проведении эксперимента рабочая камера

может быть термостатирована. Указанные экспериментальные возможности

определяются конструкцией установки и дополнительными

приспособлениями (камера высоких температур и давлений, сосуды Дьюара,

сменные пробки).

Конструкция установки обеспечивает надежную противолучевую

защиту обслуживающего персонала и может быть размещена в обычном

лабораторном помещении с температурой воздуха +20,5

С и относительной

влажностью 65% при атмосферном давлении 10

Па.

Гамма-установка "Исследователь" представляет собой свинцовый

контейнер (1) (сварной конструкции из корпуса и крышки), установленный

на станине (2). В центральной части контейнера имеется полость, куда

устанавливается облучатель установки – кассета (3) с закрытыми

радионуклидными источниками на основе изотопа

Со (4). Для зарядки

кассеты источниками в крышке выполнено ступенчатое отверстие.

Рабочая камера (7) установки состоит из пробки (5) (обработанной по

наружному диаметру трубы) и штока (6) (также обработанной по наружному

диаметру трубы). Пробка и шток перемещаются относительно облучателя по

центральному каналу, при этом роль подшипников качения выполняют

направляющие втулки контейнера (на корпусе и крышке). Их перемещение

осуществляет один из двух механизмов (8), закрепленных на корпусе

контейнера и станины (механизмы подъема и поворота пробки).

На крышке контейнера (9) установлен корпус лучевого затвора (10).

Шток посредством тросов (11) через блоки (12) соединен с противовесом

(13). Вся установка закрывается декоративным каркасом, на котором

расположена панель управления. Каркас устанавливается на платформе.

Кассета представляет собой набор из 36 трубок (2), каждая из которых

рассчитана на три источника, тип источников – ГИК-7-3. Загрузка трубок

источниками излучения по диаметру кассеты производится равномерно для

обеспечения технических данных по равномерности дозного поля в центре

рабочей камеры. Проектная активность – 18440 Кu (68,2310

Бк).

Разработка аппаратурного оформления радиационного

технологического процесса получения или переработки полимеров связана с

решением трех самостоятельных, а по сути дела связанных воедино задач:

1. выбор источника излучения;

2. создание специального оборудования для радиационной стадии

процесса;

3. составление рецептур, подбор условий радиационного процесса.

Эти задачи можно успешно решить лишь после предварительной

научно-исследовательской проработки.

В задачу оптимизации радиационно-химических процессов входит

определение режимных условий и параметров, при которых критерий

оптимальности в зависимости от постановки задачи оптимизации имеет

наибольшее или наименьшее значение.

Радиационная технология или совсем не продуцирует вредных

отходов, или существенно снижает их объем, не загрязняет воздух и требует