Новотный Л., Хехт Б. Основы нанооптики
Подождите немного. Документ загружается.
/5
4
Полная
функция
Грина
443
ДИПО,lЬНЫЙ
момент,...
частицы
с
поляризуемостью
аен,
расположенной
в
точке
r = ro,
связан
с
локальным
возбуждающим
полем
Е\оса\
= Eexc(r = ro)
равенством
,...
=
а(ш)Е\оса\,
(15.63)
где
ПОJlяризуемость
выражается
соотношением
(15.57).
Отметим,
что
Е\оса\
-
это
ПО.lе,
которое
возбуждает
частицу,
и,
таким
образом,
оно
не
совпадает
с
фактическим
ПО.lеl\l
в
точке
r =
ro.
Поле
Е\оса\
можно
разделить
на
два
слагаемых:
(15.64)
где
Ео
-
возбуждающее
поле,
а
E
s
-
поле
диполя,
отраженное
обратно
(рассеянное
по.lе)
Последнее
можно
записать
в
виде
(1565)
ОПlеТИl\I,
что
G
s
,
в
отличие
от
G
o
,
лишено
сингулярностей
и
поэтому
может
быть
вычис.,ено
в
точке
нахождения
диполя.
Из
(15.63)-(15.65)
следует,
что
(J):?
- +-+ +-+
,...
-
-.)
о
(ш)Gs(го,
ro),...
=
а:(ш)Ео(го).
(15.66)
t'oC-
Это
уравнение
совпадает
с
рассмотренным
в
рамках
мед
уравнением
(15.54)
для
уединенной
частицы.
Правая
часть
равенства
представляет
собой
первичный
диполь
ный
момент
J.I.o,
т.
е.
дипольный
момент,
индуцированный
возбуждающим
полем
Ео.
Таким
образом,
(1566)
можно
переписать
в
виде
у./'''-
+-+
,...
-
-.)
(\
(ш)Gs(го,
ro),...
=
J.I.o.
(15.67)
с:ос-
ПО,lученное
уравнение
можно
решить
относительно
,....
еамосогласованный
диполь-
+->
ный
I\lOl\Iент
,...
определяется
диадой
G
s
,
5,одержащей
информацию
об
оптических
свойствах
окружающей
среды,
и
тензором
а:,
описывающим
свойства
самой
частицы.
Эффективную
ПОJlяризуемость
a'cff
можно
рассчитать
следующим
образом:
(15.68)
в
свободном
пространстве
a'eff
совпадает
с
а.
Неоднородности
в
окружающей
среде
\Iеняют
ПОJlяризуемость
с
Q
на
aeff,
Эти
изменения
являются
следствием
дипольного
взаИl\lOдействия
с
окружающей
средой.
Если
а
описывает
свойства
молекулы
или
aTOl\Ia
с
хорошо
определенными
энергиями
переходов, то
взаимодействия
с
окру
жающей
средой
приводят
к
сдвигу
резонансов
и
изменению
скоростей
релаксации
(см
разд
8.5).
15.4.
Полная
функция
Грина
е
помощью
одной
диадной
функции
можно
представить
всю
информацию
об
Э.lектромагнитных
свойствах
системы,
состоящей
из
произвольного
числа
частиц.
+->
Такая
функция
обозначается
как
G"
где
индекс
t -
сокращение
слова
«total •.
Тер
:\IИНОМ
«частица.
при
этом
обозначается
любой
дипольный
центр,
пространственно
ИЗО.lироваllНЫЙ
от
других
или
соединенный
с
другими
центрами,
образующими
мак
роскопическую
среду
Рассмотрим
произвольное
число
частиц,
внедренных
в
неод
нородную исходную
среду,
например
в
плоско-слоистую
структуру.
Предполагается,
444
Гл
15.
Теоретические
методы
в
нанооnтuке
->
что
функция
Грина
G
относится
к
неоднородной
исходной
системе.
Согласно
равен-
ству
(15.58)
фактическое
поле
E(r)
вне
частиц
системы
совпадает
с
возбуждаЮЩИ1\1
полем,
поскольку
r -
внещняя
по
отнощению
к
частицам
точка.
Для
l' = 1
эти
ПО.1Я
даются
равенствами
(15.52)
и
(15.53):
2 N
UJ
~
+-+ +-+
E(r)
= Eo(r) +
-2
L...J
G(r,rn)(~r,E(rll)'
Е:оС
11=1
(15.69)
где
Ео
-
поле
в
отсутствие
частиц.
Для
настоящих
целей
примем,
что
Ео
-
ПО.1е
возбуждающего
диполя,
расположенного
в
точке
r =
rk
с
дипольным
моментом
~~
Согласно
(15.29)
поле
диполя
можно
выразить
посредством
функции
Грина'
(1570)
Комбинируя
оба
уравнения,
получаем
(1571)
Если
бы
функция
Грина
полной
системы
была
известна,
то
поле
в
точке
r
можно
было
бы
просто
рассчитать
из
равенства
(15
72)
Здесь
G
t
относится
не
только
к
неоднородной
исходной
системе,
но
и
к
частицам
Напряженность
электрического
поля
Е
в
(15.72)
можно
заменить
на
E(r)
и
E(r
ll
)
в
(15.71),
в
результате
чего
получим
Домножим
полученное
равенство
на
~k/l~kI2,
в
результате
чего
получим
N
+-+
+-+
2
+-+
+-+
..........
Gt(r,
rk) =
G(r,
rk) +
c.v
Мо
L
G(r,
r
11
)a
ll
(c.v)G
t
(r
ll
, rA)·
n=1
(15.73)
(1574)
Это
дискретная
форма
уравнения
Дайсона
[15], [25],
полученная
впервые
в
кванто
вой
механике.
В
принятом
приближении
предполагается,
что
рассматриваются
только
внещние
точки.
При
выводе
выражения
для
внутренних
точек
следует
выполнять
те
же
щаги,
но
с
чуть
более
сложным
выражением
для
(1569),
включающим
+-+
ответственную
за
рассеяние
часть
G.
Прелесть
уравнения
(15.74)
состоит
в
то\\!.
:'::'0
оно
включает
в
себя
всю
информацию
об
окружающей
среде.
Как
только
функция
G
I
становится
известной,
поле
диполя,
расположенного
в
произвольной
точке
rA,
можно
рассчитать
с
помощью
(15.72).
Формализм
уравнения
Дайсона
детально
разработан
Мартином
с
сотрудниками
для
взаимодействий
BaH-дep-Baa~ca,
а
также
для
элек-
тромагнитного
рассеяния
[26].
В
ранних
работах
функция
G
t
именуется
«полевой
восприимчивостью.,
тогда
как
в
поздних
называется
«пропагатор
обобщенного
поля»
155.
Задачи
445
15.5.
ВЫВОДЫ
и
перспективы
В
этой
главе
мы
обсудили
теоретические
методы,
которые
обычно
применяются
в
наноопти·ке.
При
этом
мы
сконцентрировались
на
методах,
в
которых
выполняются
ЧИСо1енные
расчеты
при
нахождении
аналитических
выражений
для
исследуемых
по.1еЙ,
и
не
рассматривали
чисто
численных
методов,
поскольку
последние
хорошо
описаны
в
литературе.
Читатель,
конечно
же,
отметит,
что
мы
не
охватили
мно
жество
восхитительных
теоретических
концепций,
выдвинутых
в
последние
годы,
и
среди
них
методы
решения
обратных
задач,
позволяющие
восстановить
структуру
объекта
(геометрию
и
материальные
свойства
образца)
с
помощью
информации,
.:юступноЙ
посредством
детекторов
ближнего
и
дальнего
поля
[27J.
МЫ
показали,
что
концепции
обратного
рассеяния
можно
применить
к
оптическому
ближнему
полю
и
что
можно
осуществить
оптическую
томографию
ближнего
поля,
т.
е.
трехмерную
реконструкцию
объекта
путем
считывания
информации
при
разных
углах
возбуж
.1ения
или
регистрации
[28J.
В
ближайшие
годы
можно
ожидать,
что
томография
б.1Ижнего
поля
позволит
реконструировать
трехмерную
форму
и
материальные
свой
ства
подповерхностных
структур
с
наноразмерным
разрешением.
Задачи
15
1
Рассмотрите
одиночную
дипольную
частицу
радиуса
а,
имеющую
диэлектриче
скую
проницаемость
Ер
и
расположенную
над
диэлектрическим
полупростран
ством
с
диэлектрической
проницаемостью
Е.
Выведите
выражение
для
эффек
тивной
поляризуемости
~eH
как
функцию
расстояния
d
между
поверхностью
и
центром
частицы.
152
Рассчитайте
эффективную
поляризуемость
двух
диэлектрических
сфер
радиу
са
11,
имеющих
диэлектрическую
проницаемость
Е,
расположенных
на
расстоя
нии
(!
друг
от
друга.
15
3
Центры
двух
металлических
частиц
радиуса
а
= 20
нм
находятся
на
рас
стоянии
(/
=
3а друг
от
друга.
Рассчитайте
сечение
рассеяния
для
плоской
возбуждающей
волны,
поляризованной
вдоль
оси,
проходящей
через
центры
частиц
(оси
;г).
Длина
волны
л
= 488
нм,
диэлектрическая
проницаемость
~
=
-34,5
+t8,5
(алюминий).
Сравните
результат
с
первым
приближением
Борна
(в
отсутствие
взаимодействия
между
частицами).
Какое
должно
быть
расстояние
(1,
чтобы
точность
приближения
Борна
составила
10
%?
15.4.
Квазистатическая
поляризуемость
Q
не
удовлетворяет
оптической
теореме.
Что
бы
доказать
это
утверждение,
рассмотрите
рассеяние
на
одиночной
дипольной
частице
с
поляризуемостью
а.
Оптическая
теорема
утверждает,
что
сечение
экстинкции
плоской
волны,
распространяющейся
в
направлении
оси
z
и
рассе
янной
на
произвольном
объекте,
дается
равенством
4к
(J"exc
= k
2
Re
(Х
.
ПЕ)
Ix,y=o
'
(15.75)
где
" -
волновое
число,
ПЕ
-
единичный
вектор
поляризации
падающей
волны,
а
Х
-
амплитуда
рассеяния,
рассчитанная
при
z
--->
00,
Х,
у
=
о
и
показывающая,
что
значение
сечения
рассеяния
должно
вычисляться
вдоль
направления
распространения.
Амплитуда
Х
связана
с
рассеянным
дальним
полем
Е,
равенством
(15.76)
446
Гл
15
Теоретические
методы
в
нанооnтике
где
R -
расстояние
от
рассеивающего
объекта,
Е
о
-
амплитуда
падающей
плоской
волны.
Отметим,
что
Х
-
безразмерная
величина
В
случае
~Iалой
частицы
поле
E
s
порождается
дипольным
моментом
J1,
который,
в
свою
очередь.
наводится
падающим
полем
Е
о
.
а)
Выведите
равенство
О"ех!
= (k/eo)Im(o).
б)
Рассчитайте
сечение
рассеяния
O"scatt,
используя
соотношение
J1
=
lIЕ
о
.
фор
мулу
дипольного
излучения
P
scatt
=
1J1h2(.()4
/(
1
21Геос3)
и
выражение
для
интен
сивности
падающей
волны
I
o
=
eoclEol
/2.
в)
Получите
сечение
поглощения
O"abs
С
помощью
соотношения
P
alJS
=
= (.()/2)Im
[J1'
Е(;]
и
покажите,
что
оно
совпадает
с
O"exl.
Отсюда
следует,
что
сечение
экстинкции,
рассчитанное
с
помощью
оптической
теоремы,
относится
только
к
поглощению,
но не
к
рассеянию
Таким
образом.
с
квазистатической
поляризуемостью
следует
обращаться
осторожно.
Решение
этой
дилеммы
можно
найти
в
задаче
8.5,
где
реакция
излучения
при
водит
к
дополнительному
вкладу
в
поляризуемость
(см.
(8.203».
Список
литературы
1 Hafner
С
The Generalized Multiple Multipole Technique
[ог
Computational Electromagne-
tics - Boston. Artech. -
1990.
2.
Bohren
С. Р.
and
НиПтаnn
D
R,
eds Absorption and Scattering
о[
Light
Ьу
Small
Particles. - New York: Wiley. - 1983
3 Stratton
J.A
Electromagnetic Theory - New
York-
МсGгаw-НiII.
1st edn -
1941
[Русск
пер
Стрэттон
Дж
А.
Теория
электромагнетизма.
-
М.
ГИТТЛ.
1948 - 540
с
I
4. Chew W.
С.
Waves and Fields
in
Inhomogeneous Media - New
York
Уап
Nostrand
Reinhold, 1st edn -
1990.
5 Bouwkamp
С.
J.
and Casimir
Н.
В
а.
Оп
multipole expansions
in
the theory
of
electromag-
пеНс
radiation / / Physica. V 20
Р
539-554
1954
6 Green
Н.
S
and
Wolf
Е.
А
scalar representation
of
electromagnetic [ields / /
Ргос
Phys
Soc.
А
1953
У.66
Р
1129-1137
7
Вот
М
and
Wolf
Е
Principles
of
Optics. - Oxford Pergamon, 6th edn - 1970
[РУССК
пер
Борн
М.,
Вольф
Э.
Основы
оптики
-
М
Наука.
1973 -
721
с
I
8.
Jackson J
D.
Classical Electrodynamics. - New
York-
Wiley, 2nd edn - 1975
[Русек
пер
Джексон
Дж
Классическая
электродинамика
-
М.
Мир.
1965 - 703
с
I
9 Golub G
Н
and
иаn
Loan
С.
F
Matrix
Computations - Baltimore
Johns
Hopkins Uni\'er-
sity Press. - 1989
10
Novotny L.,
РоЫ
D.
W , and Regli
Р
Light propagation through nanometer-sized
structuгes
the two-dimensional-aperture scanning near-field optical microscope / / J Opt Soc
Ат
А
1994 V
11
Р.1768-1779
11.
Dratne
В.
Т.
and
Flatau
Р.
J.
Discrete-dipole approximation
[ог
scattering calculations / /
J
Opt Soc.
Ат.
А.
1994. V
11
P.1491-1499
12
Taubenblatt
М.
А.
and
Tran
Т.
К
Calculation
of
light scattering
[гот
particles and
structuгes
оп
а
surface
Ьу
the coupled dipole method / / J Opt Soc
Ат
А
1993 V
10
Р
912-919
13.
Harrington R F Field
Соmрutаtiоп
Ьу
Moment Methods, Piscataway - NJ
'ЕЕЕ
Press -
1992
14
Carminati R. and Greffet J J
IпПuепсе
of
dielectric contrast and topography
оп
the
пеаг
[ield
scattered
Ьу ап
iпhоmоgепеоus
surface / /
J.
Opt Soc.
Ат
А
1995 V
12
Р
2716-2725
15.
Martin
О.
J.
F , Dereux
А.,
and Girard
С.
Iterative scheme
[ог
computing exactly the total
field
ргораgаtiпg
in
dielectric
structures
of
arbitrary shape / / J Opt Soc
Ат
А
1994
V
11
Р
1073-1080.
16
Goedecke G
Н.
and
O'Brien S G Scattering
Ьу
iггegular
inhomogeneous particles vla the
digitized Green's [unction algorithm / / Appl.
Opt 1989 V
27.
Р
2431-2438
15.5
Список
литературы
447
17
/skander
М
Р.
Chen
Н
У.
and
Реnnег
J
Е
Optica1 scattering and absorption
Ьу
branched
chains
оГ
aeroso1s / /
Арр1
Opt 1989 V 28.
Р.3083-3091
18
Hage J J
and
Greenberg
М
А
mode1
for the optica1 properties
оГ
porous grains / / Astrophys
J
1990 V
361
Р
251-259.
19
Lakhtukla
А
Macroscopic theory
of
the coup1ed
dipo1e
approximation method / / J Mod.
Phys
С
1992 V 3
Р
583-603
20 YaghJlan
А
D Electric dyadic Green's functions
in
the source region / / Proc
'ЕЕЕ
1980
V 68
Р
248-263
21
иаn
В/аdе/
J Some remarks
оп
Green's dyadic
[ог
infinite space / / IRE Trans Antennas
Propag
1961
V 9
Р
563-566.
22 Drame
В
Т
The discrete-dipo1e approximation and its application to interstel1ar graphite
grains / / Astrophys
J 1988 V 333.
Р.848-872.
23 Lakhtakla
А
Macroscopic theory
of
the coup1ed
dipo1e
approximation method / / Opt
Соmm
1988 V 79
Р
1-5
24 Chance R
R.
Prock
А
•
and
Silbey R
Мо1еси1аг
fluorescence and energy transfer
пеаг
interfaces /
in
Advances
in
Chemical Physics, 1 Prigogine and S.
А.
Юсе,
eds. V 37,
Р
1-65. - New York. Wiley - 1978.
25
Есоnотои
Е
N Green's Functions in
Quantum
Physics, Solid-State Sciences V 7 -
ВегНп:
Springer. 2nd edn - 1990
26 Martm
О
J F . Girard
С
,
and
Dereux
А
Generalized
fie1d
propagator
[ог
e1ectromagnetic
scattering and light confinement / /
Phys. Rev Lett. 1995.
У.
74.
Р.526-529
27
Саrnеу
Р
S
and
Schotland J
С
Inverse scattering for near-fie1d optics / /
Аррl
Phys Lett.
2000 V 77
Р
2798-2800
28
Саrnеу
Р
S
and
Schotland
J.
С
Near-fie1d tomography / in Inside Out· Inverse Problems,
G Uhlman. ed - Cambridge. Cambridge University Press. - 2003
Приложение
А
ПОЛУ
АНАЛИТИЧЕСКИЙ
ВЫВОД
АТОМНОЙ
ПОЛЯРИЗУЕМОСТИ
Цель
данного
раздела
-
вычислить
в
дипольном
приближении
линейную
поляри
зуемость
двухуровневой
квантовой
системы.
Под
квантовой
системой
можно
подра
зумевать
атом,
молекулу или
квантовую
точку,
но
для
простоты
будем
считать,
что
это
атом.
Как
только
атомная
поляризуемость
становится
известной,
взаимодействие
между
атомом
и
полем
во
множестве
задач
можно
описывать
классическим
образом
Общее
аналитическое
выражение
для
поляризуемости
вывести
нельзя.
Напротив.
следует
проводить
различие
между
аппроксимирующими
выражениями,
зависящими
от
взаимных
спектральных
свойств
атома
и
поля.
Существует
два
наиболее
важных
режима
возбуждения:
н.ерезон.ан.сн.ыЙ
и
квазuрезон.ан.сн.ыЙ.
В
первом
случае
aTO~1
остается,
главным
образом,
в
основном
состоянии,
тогда
как
в
последнем
происходит
значительное
насыщение
его
возбужденного
уровня.
В
квантовой
механике
поведение
системы
N
частиц
описывается
волновой
Функ-
цией
Ф(г,t)
=
Ф(ГI,
...
,ГN,t),
(А
1)
где
через
r
1
обозначены
пространственные
координаты
частицы
i,
а
представляет
собой
временную
переменную.
Для
простоты
записи
полный
набор
координат
частиц
представлен
единственным
символом
Г,
который
включает
в
себя
также
и
спин
При
этом
следует
иметь
в
виду,
что
совершаемые
над
г
операции
также
совершаются
над
всеми
координатами
частиц
rI,
...
,
г
N.
Волновая
функция
Ф
представляет
собой
решение
уравнения
Шредингера
~
d
НФ(г,
t) =
z1i
dt
Ф(г,
t),
(А.2)
где
Н
обозначает
оператор
Гамильтона,
называемый
также
гамильтонианом.
Его
форма
зависит
от
особенностей
рассматриваемой
системы.
Гамильтониан
свободного
атома
в
отсутствие
внешнего
возмущения
не
зависит
от
времени
и
в
общем
виде
дается
равенством
jjO=L[-2~.V';+V(Гi,Гj)],
(АЗ)
t.j
где
суммирование
проводится
по
всем
частицам
системы;
индекс
в
V',
указывает,
на
координаты
ri
какой
частицы
действует
этот
оператор,
V(r"r
J
) -
потенциальная
энергия
взаимодействия
z-й
и
j-й
частиц.
В
общем
случае
V
включает
в
себя
вклады
всех
известных
в
настоящий момент
четырех
фундаментальных
взаимодействий.
сильного,
электромагнитного,
слабого
и
гравитационного.
Для
описания
поведения
электронов
существен
только
электромагнитный
вклад,
причем
в
электромагнитных
взаимодействиях
доминирует
электростатический
потенциал.
Поскольку
массы
ядер
много
больше
масс
электронов,
первые
движутся
гораздо
медленнее,
что
ПОЗВО.~яет
электронам
практически
мгновенно
следовать
движению
ядер.
Можно
считать,
что
по
сравнению
с
электронами
ядра
покоятся.
Это
утверждение
составляет
сущность
приближения
Борна-Оппенгеймера,
которое
позволяет
отделить
волновые
функции
ядер
от
волновых
функций
электронов.
Поэтому
рассмотрим
ядро
с
полным
зарядом
Прuл.
А.
Полуаналuтuчес"uй
вывод
атомной
nолярuзуемостu
449
qZ,
где
Z -
атомное
число.
Предположим,
что
ядро
расположено
в
начале
координат
(г
=
О)
и
окружено
Z
электронами,
причем
заряд
электрона
равен
-q.
В
равенстве
(А.3)
можно
ограничить
индекс
z
так,
чтобы
он
пробегал
только
по
координатам
электронов.
В
случае
не
зависящего
от
времени
гамильтониана
можно
разделить
зависимости
от
t
и
r
следующим
образом:
00
.
Ф(г,
t) = L e-*Ent<pn(r).
(А.4)
n=\
Подставляя
эту
волновую
функцию
в
(А.2)
и
используя
Н
=
НО,
получаем
уравнение
на
собственные
значения энергии
(стационарное
уравнение
Шредингера):
(А.5)
где
Е
,.
-
собственные
значения
стационарных
состояний
In).
в
дальнейшем
ограни
чимся
случаем двухуровневого
атома
(n = [1,2])
с
двумя
стационарными
волновыми
функциями:
ф\
(г,
t) =
e-*E1t<p\
(Г),
Ф2(Г,
t) = e-*E2
t
<p2(r),
(А.б)
На
следующем
шаге
поместим
атомную
систему
в
поле
излучения;
тогда
система
испытает
внешнее,
не
зависящее
от
времени
возмущение,
которое
можно
представить
гамильтонианом
взаимодействия
H'(t).
Тогда
получим
следующее
выражение
для
полного
гамильтониана:
Н
=
Но
+ H'(t),
(А.7)
где
согласно
(А.5)
НО
представляет
невозмущенную
систему.
Размер
атома
по
по
рядку
величин
составляет
несколько
боровских
радиусов,
ав
~
0,05
нм.
Поскольку
ав
«
Л,
где
л
-
длина
волны
излучения,
можно
считать,
что
на
масштабе
атомной
системы
напряженность
электрического
поля
Е
является
постоянной
величиной.
Полагая,
что
зависимость
от
времени
является
гармонической,
запишем
Е(г,
t) =
Re
[E(r)e-i"'t]
~
EocoS(.cJt),
(А.8)
гд.е
мы
положили
фазу
поля
равной
нулю,
или,
что
то
же
самое,
выбрали
комплекс
ные
амплитуды
вещественными.
Каждый
электрон
системы
испытывает
воздействие
о.1ного
и
того
же
поля
Ео,
зависящее
от
времени
по
закону
COS(.cJt).
Используя
опреде.,ение
полного
электрического
дипольного
момента
атома,
z
J.l.a(r)
=
J.I.a(r\,
...
, rz) = q L ri,
(А.9)
находим
гамильтониан
взаимодействия
в
дипольном
приближении:
Н'
=
-J.l.a(r)
.
Е
о
COS(.cJt).
(А.
10)
Гами.,ьтониан
дипольного
взаимодействия
является
вещественным
и
обладает
свой
ством
нечетности
по
отношению
к
операции
инверсии
координат,
т.
е.
Н'
меняет
знак.
если
ко
всем
Г!
применить
операцию
ri =
-ri.
Чтобы
решить
уравнение
Шредингера
(А.2)
для
возмущенной
системы,
запи
шем
зависящую
от
времени
суперпозицию
стационарных
волновых
функций
атома
в
(А.б):
(А.ll)
29
Л
НовотныЙ.
Б
Хехт
450
Прuл.
А.
Полуаналитический
вывод
атомной
поляризуемости
Зависящие
от
времени
коэффициенты
С1
и
С2
выберем
таким
образом,
чтобы
вы
полнялось
условие
нормировки
(ФIФ)
= f
ф*фdV
=
IC112
+
IC212
= 1
(в
котором
для
удобства
мы
опустили
аргументы
в
волновой
функции).
После
подстановки
этой
волновой
функции
в
уравнение
А.2
перегруппируем
слагаемые
и,
используя
(А
3)
и
(А.б),
получим
(А.12)
где
точками
обозначена
производная
по
времени.
Следует
помнить,
что
Ф
-
функция
аргументов
(г,
t),
а
'Ф
-
аргумента
(г).
Чтобы
избавиться
от
пространственной
зависимости,
домножим
обе
части
(A.l2)
слева
на Фj,
подставим
в
качестве
волновой
функции
(А.б)
и
проинтегрируем
по
пространству.
Затем
повторим
процедуру.
но
уже
для
Ф2'
и
в
результате
получим
систему
двух связанных
дифференциальных
уравнений,
зависящих
от
времени:
C1(t)
= C
2
(t)*JLI2·
Eocos((.c)t)e-i:(Е
2
-ЕI)t,
C2(t)
= c
1
(t)*JI.21
.
E
o
cos((.c)t)e+t(E
2
-ЕI)t,
(А
13)
(А.14)
где
для
матричного
элемента
дипольного
перехода
между
состояниями
li)
и
!J)
введено
обозначение
(А.15)
и
снова
следует
подчеркнуть,
что
интегрирование
ведется
по
всем
электронным
координатам
г
=
г1,
...
, rz.
В
(A.l3)
и
(A.l4)
мы
использовали
тот факт,
что
1111
=
о.
Это
следует
из
нечетности
Н/,
вследствие
которой
подынтегральное
выражение
для
l1ii
является
нечетной
функцией
г.
Интегрирование
по
г
= [-00 ...
о]
приводит
К
тому
же
результату,
что
и
интегрирование
по
г
=
[о
...
00],
но
с
противопо
ложным
знаком,
поэтому
при
интегрировании
по
всему
пространству
оба
вклада
взаимно
уничтожаются.
Матричные
элементы
дипольного
перехода
удовлетворяют
равенству
1112
=
1121'
поскольку
l1
a
-
эрмитов
оператор.
Однако
фазы
собственных
значений
'1'1
и
'1'2
удобно
выбрать
так,чтобы
матричные
элементы
дипольного
пере
хода
были
вещественными,
т.
е.
JL12
=
1121·
(А.lб)
В
дальнейшем
будем
предполагать,
что
дЕ
=
Е2
-
Е1
>
о,
а
также
для
простоты
записи
введем
частоту
перехода
(.с)о
=
дЕ/n.
(А
17)
Состояние
11)
будем
считать
основным,
а
состояние
12)
-
возбужденным.
Полуклассическая
теория
не
учитывает
спонтанного
излучения,
которое
можно
описать
только
с
помощью
квантованного
поля.
Для
согласования
с
квантовой
электродинамикой
следует
учесть
эффекты
спонтанного
излучения
путем
введения
в
(А.14)
слагаемого,
феноменологически
описывающего
затухание.
Тогда
система
связанных
дифференциальных
уравнений
принимает
вид
C1(t)
= C
2
(t)*JLI2'
Eocos((.c)t)e-i"'ot,
C2(t)
+
~C2(t)
= C
1
(t)*JI.21
.
Eocos((.c)t)e+~"'ot.
(А.18)
Введение
затухания
равносильно
утверждению
о
том,
что
возбужденный
атом
обязан
в
конце
концов
перейти
в
основное
состояние
путем
спонтанного
излучения.
В
от-
А
J.
Стационарная
nоляризуем.ость
в
слабых
возбуждающих
полях
451
сутствие
поля
излучения
(Ео
=
О)
уравнения
(А.18)
можно
сразу
проинтегрировать,
в
результате
чего
получаем
(A.19)
Среднее
время
жизни
возбужденного
состояния
r =
l/,у,
где
'у
-
скорость
спон
танной
релаксации.
Поскольку
прямого
аналитического
решения
системы
(A.18)
не
существует,
нам
придется
получить
несколько
приближенных
решений
для
возбуж
дений
разного
вида.
А.l.
Стационарная
поляризуемость
в
слабых
возбуждающих
полях
Предположим,
что
взаимодействие
между
атомом
и
полем
излучения
мало.
То
гда
решение
дЛЯ
СI
(t)
и
C2(t)
можно
представить
в
виде
разложения
в
ряд
по
параметру
....
21
•
Е
о
.
Чтобы
вывести
слагаемое
первого
порядка
в
этом
разложении,
положим
в
правой
части
(А.18)
СI
(t)
= 1
и
C2(t)
=
О.
Найдя
таким
образом
решение
первого
порядка,
можно
подставить
его
снова
в
правую
часть
равенства,
чтобы
найти
решение
второго
порядка,
и
т.
д.
Однако
ограничимся
лишь
первым
порядком.
Решение
для
СI
имеет
вид
СI
(t) = 1
и
показывает,
что
атом
всегда
находится
в
основном
состоянии.
Это
решение
можно
назвать
решением
нулевого
порядка,
поскольку
оно
не
зависит
от
пара
метра
разложения,
т.
е.
дЛЯ
СI
решение
первого
порядка
отсутствует
и
следующее
слагаемое
должно
быть
второго
порядка.
Решение
первого
порядка
для
(;2
представляет
собой
суперпозицию
решения
однородного
урав
нения
для
С2
(А.19)
и
частного
решения
неоднородного
уравнения.
Последнее
легко
находится
путем
представления
косинуса
в
виде
суммы
двух
экспонент,
в
результате
чего
получаем
1 [e,(",o+",)t
e'("'o-"')t]
_
~t
C2(t)
=
~21
. E
021i
.
/2
+
/2
+
С2(0)е
2 •
(UO +
(U
-
~"t
(UO -
(U
-
~"t
(А.20)
Будем
интересоваться
установившимся
поведением
атома,
пребывающего
в
элек
трическом
поле
Е
о
COH(Ut)
в
течение
бесконечно
большого
промежутка
времени.
В
этом
случае
решение
неоднородного
уравнения
стремится
к
нулю
и
полное
решение
определяется
одним
лишь
общим
решением
однородного
уравнения.
Среднее
значение
дипольного
момента
дается
равенством
~(t)
=
(ФI~аIФ)
= J
Ф*(r)~(r)Ф(r)dV,
(A.21)
где
интегрирование
ведется
по
всем
координатам
r.
Используя
волновую
функ
цию
(А.ll),
получаем
выражение
для
~:
~(t)
=
СТс2~12е-t"'оt
+
Clc2~2Iei"'ot,
(А.22)
где
использованы
определение
матричного
элемента
дипольного
перехода
(А.15)
и
свойство
~il
=
О.
Подставляя
в
(А.22)
решения
первого
порядка
дЛЯ
СI
и
С2,
получаем
(А.23)
452
Прuл.
А.
Полуаналuтuческ,uй
вывод
атомной
nолярuзуемостu
Поскольку
возбуждающее
электрическое
поле
дается
равенством
Е
=
=
(lj2)E
o
[exp(iUJt)
+ exp(-iUJt)],
перепишем
дипольный
момент
следующим
образом:
(А.24)
где
а
-
тензор
атомной
поляризуемости:
a(UJ)
-
J.l.12~J.I.21
[ 1 + 1 ]
- h
I.J.)O
-
I.J.)
- Z7/2
I.J.)O
+
I.J.)
+ Z7/2 .
(А
25)
Выражение
1J.12
®
1J.21
-
это
матрица,
сформированная
тензорным
произведением
(ве
щественных)
дипольных
моментов
перехода.
Выражение
для
поляризуемости
удобно
привести
к
общему
знаменателю.
Более
того,
учитывая,
что
коэффициент
релак
сации
'у
много
меньше
UJo,
что
позволяет
пренебречь
слагаемым
"(2,
окончательно
обобщим
результат
на
системы,
характеризующиеся
более
чем
двумя
состояниями.
Кроме
различных
матричных
элементов,
каждое
состояние,
отличающееся
от
основ
ного,
ведет
себя
сходно
с
описанным
ранее
состоянием
12).
Таким
образом,
каждый
новый
уровень
характеризуется
частотой
UJ
n
,
коэффициентом
релаксации
"(11
и
ди
польными
моментами
перехода
1J.1n'
1J.n1'
Тогда
имеет
место
следующее
выражение
для
поляризуемости:
+-+
_
~
+-+
[
е
2
/т
]
a(UJ)-L.Jfn
2 2 '
n
I.J.)n
-I.J.)
-
ZW
7n
(А.26)
где
f n -
так
называемая
сила
осциллятора
1),
а е
и
m -
заряд
и
масса
электрона
соответственно.
По
историческим
причинам
мы
привели
поляризуемость
к
фор
ме
(А.26).
До
при
шествия
квантовой
механики
Х.
А.
Лоренц
развил
классическую
+-+
модель
атомной
поляризуемости,
которая,
за
исключением
f
n'
совпадает
с
нашим
результатом.
Рассмотренная
Лоренцем
модель
состоит
из
набора
гармонических
осцилляторов
для
электронов
атома.
Каждый
электрон
откликается
на
вынуждающее
поле
согласно
уравнению
движения
(А.27)
В
этой
теории
сила
осциллятора
представляет
собой
пара
метр
подгонки,
поскольку
не
существует
способа
непосредственно
определить,
сколько
электронов
дают
вклад
в
конкретную
моду
атома.
Напротив,
полуклассическая
теория
напрямую
связывает
силу
осциллятора
с
матричным
элементом
дипольного
перехода
И,
таким
образом.
с
волновой
функцией
атома.
Более
того,
правило
j-СУММbl
говорит,
что
сумма
сил
осцилляторов
равна
единице.
Если
энергия
возбуждающего
поля
nы
близка
к
разности
энергий
двух
состояний
атома
D.E,
первое
слагаемое
в
(А.25)
оказывается
гораздо
больше
второго.
В
этом
случае
второе
слагаемое
можно
отбросить
(приближение
вращающейся
волны).
и
мнимая
часть
поляризуемости
примет
форму
лоренцевского
контура.
Важно
отметить,
что
между
напряженностью
возбуждающего
поля
Е
и
наведен
ным
дипольным
моментом
IJ.
существует
линейная
связь,
поэтому
монохроматическое
1)
Усреднение
по
всем
поляризациям
сводит
силу
осциллятора
к
скалярной
величине
с
дополнительным
коэффициентом
1/3 -
Прuмеч.
авт.