Яковлева В.С. Методы измерения плотности потока радона и торона с поверхности пористых материалов

Подождите немного. Документ загружается.

5.5. ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Полученные зависимости носят качественный характер, однако, по-

зволяют сделать и количественные прогнозные оценки для каждого

конкретного случая, поскольку в расчетах использованы табулирован-

ные данные, постоянные для конкретного радионуклида, кроме одной

величины – интенсивности поступления радона или торона внутрь на-

копительной камеры, которая определяется величиной ППР и размера-

ми камеры [267].

Рассмотренные примеры расчета динамики объемных активностей

изотопов радона, дочерних продуктов распада, выхода ионизирующего

излучения и плотности ионизации позволили обнаружить различные

тонкости и сделать ряд полезных выводов, которыми можно руково-

дствоваться при разработке новых методов измерения ППР и ППТ с ис-

пользованием накопительной камеры, а также при модернизации уже

существующих методов. Далее приведены основные выводы:

Функции зависимости активности

222

Rn и

218

Po от времени накоп-

ления можно представить линейными вида , где коэффици-

енты определяются величиной интенсивности поступления радона

внутрь НК из грунта.

При регистрации ОА радона по альфа-излучению: в счетном режи-

ме вклад торона и продуктов его распада в суммарный сигнал может

достигать 80 % во время первых 30 минут счета.

При регистрации ОА радона по бета и/или гамма-излучению: вклад

торона и продуктов его распада в суммарный сигнал может достигать 25

% во время первых 30 минут счета.

При регистрации ОА радона по создаваемой ионизации: вклад то-

рона и продуктов его распада в суммарный сигнал достигает 95 % во

время первых 5 минут счета.

Проведенные оценки полезны, в основном, при использовании

счетного режима измерения и показывают необходимость применения

дополнительных способов и средств для отделения вклада торона и

продуктов его распада в суммарный сигнал: фильтры; алгоритмы обра-

ботки кривой накопления; задерживающие объемы (как, например, в

работах [86, 115, 181]) и пр. Из анализа произведенных оценок также

следует, что использование ионизационных или электретных радоновых

камер для измерения ППР без дополнительных средств отделения торо-

на может приводить к большим неопределенностям результата измере-

ния.

battA )(

ba,

ГЛАВА 6. ПРЯМЫЕ МЕТОДЫ ИЗМЕРЕНИЯ ПЛОТНОСТИ

ПОТОКА РАДОНА И ТОРОНА

В основу всех методов измерения плотности потоков радона и то-

рона с поверхности пористого материала положено использование на-

копительной камеры и измерительного устройства. Поэтому, такие ме-

тоды называют методом накопительной камеры. В данной главе приве-

дено описание разных методов измерения ППР и ППТ, отличающихся

способами измерения накопленной внутри НК активности радо-

на/торона. Основным методом измерения плотности потока радона

и/или торона является метод статической (закрытой) накопительной ка-

меры.

6.1. МЕТОД СТАТИЧЕСКОЙ НАКОПИТЕЛЬНОЙ КАМЕРЫ

Суть метода статической накопительной камеры (статический ме-

тод) состоит в том, что поток радона из грунта или другого пористого

материала увеличивает концентрацию радона внутри накопительной

камеры, установленной открытым основанием на исследуемый матери-

ал. По геометрическим размерам НК, времени экспозиции и накоплен-

ной активности радона/торона можно оценить плотность потока радио-

активного газа с поверхности грунта.

В случае, когда время накопления много меньше периода полурас-

пада, можно не учитывать радиоактивный распад. Такой подход возмо-

жен только для радона (см. табл. 3.1), где плотность потока радона

Бк м

-2

-1

, рассчитывают по формуле

VtA





)(

, (6.1)

где

)(tA

– объемная активность радона в воздухе НК, измеренная через

время

, Бк м

-3

;

– площадь поверхности основания НК, м

;

– время

накопления радона, с;

– объем НК м

Формула (6.1) не применима для расчета ППТ вследствие малого

периода его полураспада, а также в интегральных методах измерения

ППР. Получить выражение для расчета ППР/ППТ с учетом радиоактив-

ного распада можно при решении уравнения баланса активности радо-

на/торона внутри накопительной камеры

)(











. (6.2)

Первый член в правой части уравнения (6.2) описывает интенсив-

ность поступления почвенного радона/торона внутрь камеры, а второй

член – радиоактивный распад радона/торона. Решение уравнения (6.2) с

учетом начального условия, что фоновая активность внутри НК равна

нулю позволяет получить выражение для расчета ППР/ППТ

)1(

)(

tAV







. (6.3)

где



– постоянная распада радона/торона, с

-1

Решение уравнения (6.2) для случая, когда начальная (фоновая) ак-

тивность радона/торона внутри НК не нулевая, как это обычно бывает

на практике, позволяет получить следующее соотношение для расчета

величины ППР/ППТ

)1(

))((

eAtAV







, (6.4)

где

– объемная активность радона/торона, измеренная в начальный

момент времени, Бк м

-3

;

)(tA

– объемная активность радона/торона, из-

меренная в момент времени

, Бк м

-3

, после начала накопления.

Выбор накопительной камеры

Конструкцию и размеры накопительной камеры выбирают исходя

из требований максимально возможной накопленной активности радона

за минимальное время экспонирования. Также, учитывают взаимное

расположение камеры и измерительного устройства, размер самого из-

мерительного устройства.

Обычно используют полусферическую или цилиндрическую форму

НК. Для цилиндрической формы интенсивность поступления радона с

поверхности грунта внутрь камеры

, Бк м

-3

-1

, определяется из выра-

жения

K 





, (6.5)

где

– высота накопительной камеры, м.

Исходя из анализа выражения (6.5) видно, что интенсивность по-

ступления радона внутрь камеры тем выше, чем меньше высота камеры,

при фиксированном значении ППР.

Бòльшую величину объемной активности радона внутри цилиндри-

ческой накопительной камеры можно достичь увеличением площади

сбора радона и снижением высоты камеры.

6.1.1. МЕТОД НАКОПЛЕНИЯ РАДОНА НА АКТИВИРОВАННОМ УГЛЕ

Исторически метод измерения активности накопленного на активи-

рованном угле радона был создан первым. В 1906 г. Rutherford предло-

жил использовать активированный уголь для адсорбции радиоактивных

эманаций [268], и уже в следующем году активированный уголь был

использован для сбора радона, с последующим измерением накоплен-

ной активности на электроскопе.

Позже активированный уголь начали применять в измерениях ППР

с поверхности земли или образца пористого материала. Длительность

одного измерения в этом методе может варьировать от 1 ч до несколь-

ких суток. Поэтому метод относят и к мгновенным, и к квазиинтеграль-

ным методам измерения плотности потока радона и/или торона.

Измерение объемной активности радона и торона в воздушной сре-

де с помощью адсорбции на активированном угле является одним из

наиболее распространенных интегрирующих методов регистрации ра-

дона [269]. Этот метод основан на адсорбции радона и торона из возду-

ха на активированном угле и последующем анализе с помощью γ-

спектрометра излучения продуктов распада радона и торона, находя-

щихся в радиоактивном равновесии с материнскими нуклидами. Метод

измерений достаточно хорошо изучен и описан [270], а технология его

реализации достаточно проста.

Преимущество таких детекторов – невысокая стоимость и простота

изготовления, а также многократное использование угля после

регенерации, в ходе которой под действием температуры уголь

освобождается от накопленных газов и восстанавливает сорбционные

свойства.

Адсорбция радона на угле подчиняется закону Генри

PkV



, (6.6)

где V – объем газа, поглощенного на единицу массы угля; P –

парциальное давление газа; k

– коэффициент адсорбции, см

/г.

Соответственно записывается выражение для активности радона,

поглощенной на единицу массы угля

/m=kA

, (6.7)

где А

– поглощенная в угле активность радона, m – масса угля, A

–

ОА радона в воздухе.

Таким образом, измерение поглощенной в угле активности при

известном коэффициенте адсорбции дает величину ОА радона. Рабочий

цикл обычно состоит из следующих операций: подготовка ак-

тивированного угля путем прогрева при 120–140 °С для удаления газов

и воды; взвешивание адсорбера; герметизация для хранения; экспозиция

открытого адсорбера в месте измерения; герметизация адсорбера после

экспозиции; оценка количества накопившейся влаги с помощью

взвешивания; измерение поглощенной активности.

Метод измерения ППР и/или ППТ, основанный на накоплении

радона, выходящего с поверхности земли, на угольных адсорберах, с

дальнейшим измерением его активности с помощью различных

детекторов ядерных излучений, использовался в работах [36, 112, 113,

114, 131149, 183, 271, 272].

Накопленную на угольных адсорберах активность радона измеряют

с использованием методов сцинтилляционной [112, 145, 271], либо по-

лупроводниковой [140] гамма-спектрометрии, а также метода радио-

метрии по бета- или гамма-излучению продуктов распада радона и то-

рона [36, 273]. Для этой цели также применяют жидкие сцинтилляторы

[141, 144], которые позволяют производить измерения в 4-геометрии.

В России для накопления радона используют комплекс аппаратуры

"КАМЕРА" (НТЦ "НИТОН", Россия) [36, 147, 148]. Внешний вид ком-

плекса представлен на рис. 6.1. Комплекс включает сорбционные ко-

лонки СК-13, накопительные камеры НК-32, активированный уголь

марки СКТ-3, а также различные устройства и приспособления, поз-

воляющие проводить регенерацию, хранение активированного угля и

отбор проб. Активность адсорбированного в угле радона измеряют гам-

ма-спектрометром, гамма- или бета-радиометром.

Рис.6.1. Внешний вид комплекса «КАМЕРА»

В работе [36] производили измерения ППР с использованием нако-

пительной камеры НК-32, в которой на сетку с рабочей поверхностью

32 см

насыпали ровным слоем активированный уголь марки СКГ-3С.

Сверху в камере устанавливали сорбционную колонку СК-13 с активи-

рованным углем для защиты от атмосферного радона. Измерение нако-

пленной в угле камеры НК-32 активности радона производили радио-

метром РГГ-20П1 по гамма-излучению и радиометром РГБ-20П1 по бе-

та-излучению, затем величину ППР рассчитывали по формуле

)1(

enfS







, (6.8)

где

– суммарная активность радона в угле

-го количества камер

НК-32, установленных на исследуемой площадке, Бк;

– поправочный

коэффициент, отн. ед.;

– площадь рабочей поверхности НК-32, м

;

– время накопления радона, с.

При использовании сцинтилляционной или полупроводниковой γ-

спектрометрии объемную активность радона определяют по продуктам

распада

214

Рb (242 кэВ, 295 кэВ, 352 кэВ) и

214

Bi (609 кэВ). Измерение

пробы с углем начинают не ранее, чем через три часа после завершения

экспозиции с целью достижения радиоактивного равновесия между

радоном и ДПР.

Сцинтилляционный метод измерения накопленной активности ис-

пользован в работе [271]. Сначала закрепляли угольные канистры с по-

мощью магнита внутри цилиндрического контейнера высотой 4 дюйма,

сделанного из ПВХ трубы, закрытой сверху, который устанавливали на

грунт на 1 день. После экспонирования измеряли активность продуктов

распада радона сцинтилляционным (NaI) гамма спектрометром, а вели-

чину ППР рассчитывали по формуле

NaIadseff

Sff













)1)(1(



, (6.9)

где

– количество импульсов, зарегистрированных детектором за вре-

мя

;

– время экспонирования активированного угля, с;

– время,

прошедшее с конца экспонирования до начала измерения, с;

eff

– эф-

фективность регистрации детектора, имп. Бк

-1

;

ads

– эффективность ад-

сорбции радона, отн. ед.;

NaI

– чувствительная поверхность детектора,

В работе [145] ППР радона измеряли с использованием активиро-

ванного угля и сцинтилляционного гамма-спектрометра с детектором

300x300 NaI(Tl). Накопительные контейнеры заполняли 25 г активиро-

ванного угля, затем прокаливали 24 ч при температуре 110º С. Перед

измерением контейнеры открывали, устанавливали на исследуемый

грунт, вдавливая края на глубину около 1 см для предотвращения уте-

чек и лучшего контакта, на период 4-5 суток. Пересчет измеренных зна-

чений активности продуктов распада радона в величину ППР произво-

дили с учетом рекомендаций [113, 136, 143]. При площади измерения

0,0029 м

, времени измерения 600 с минимально детектируемая актив-

ность была ~2 Бк, что соответствовало нижнему пределу детектирова-

ния (для ППР) этого метода ~3 мБк м

–2

–1

Полупроводниковый метод измерения накопленной активности ис-

пользован в работе [140]. Здесь применяли цилиндрические канистры из

металла диаметром 9 см и высотой 3 см, заполненные 100 г активиро-

ванного угля. Открытые с одного конца канистры прогревали в течении

не менее 4 часов при температуре 150º С, затем герметично закрывали и

открывали непосредственно на месте измерения, устанавливали на

грунт, экспонировали 2 суток. Измерение активности адсорбированного

радона производили полупроводниковым германиевым детектором.

При использовании данного метода исследователи столкнулись с про-

блемой утечки радона за счет недостаточной герметичности канистр и

процесса обратной диффузии.

Новый способ для измерения ППР разработан в [144]. В этом спо-

собе сначала устанавливают на 1 час на поверхность грунта накопи-

тельную камеру объемом 2,1 л, внутри которой расположен контейнер

PICO-RAD (AccuStar Labs, USA) с активированным углем, затем накоп-

ленную активность радона измеряют с использованием комбинации PI-

CO-RAD и счетной системой на основе жидкого сцинтиллятора Tri-Carb

3100TR (Packard Instruments Company, Inc.). Измерение количества им-

пульсов от альфа- и бета-излучения длится 10 мин, затем измеренную

скорость счета импульсов пересчитывают в активность с помощью пе-

реводного коэффициента (имп/с)/Бк, и в величину ППР по одной из

формул (6.1–6.4).

Подобный способ измерения ППР, основанный на накоплении ра-

дона активированным углем и последующем измерении активности ра-

дона жидкой сцинтилляционной системой, был разработан в Польше

[141]. Нижний предел детектирования этого способа составил около 0,1

мБк м

–2

–1

6.1.2. ИЗМЕРЕНИЕ НАКОПЛЕННОЙ АКТИВНОСТИ

СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫМ МЕТОДОМ

Отличительная особенность этого метода – измерение накопленной

внутри НК активности радона по создаваемому альфа-излучению мето-

дом радиометрии. Обычная схема измерения ППР: 1) накопление радо-

на внутри НК; 2) перевод радона в измерительное устройство (за рубе-

жом чаще всего используют ячейку Лукаса) через фильтр, задерживаю-

щий продукты распада радона и торона; 3) последующая выдержка в

течение 3-х часов для установления равновесия между радоном и двумя

альфа-излучающими продуктами его распада (используют не во всех

методах) и 4) измерение активности радона. Пересчет измеренной нако-

пленной активности в величину ППР производят по формулам (6.1–6.4).

Плотность потока торона с поверхности грунта, используя такую

схему, измерить невозможно.

Особенности регистрации -излучения состоят в том, что из-за ма-

лого пробега -частиц измеряемый источник излучения нужно или вво-

дить непосредственно в чувствительный объем детектора, или поме-

щать вплотную к нему. Первой сцинтилляционной камерой была ячейка

Лукаса, которая представляла собой стеклянную вакуумную колбу,

покрытую изнутри сцинтиллятором и имеющую хороший оптический

контакт с фотоэлектронным умножителем [274]. Радон в ячейку Лукаса

вводится вакуумным методом. В настоящее время для регистрации α-

излучения широко применяют сцинтилляторы из ZnS(Аg), которые на-

носятся на прозрачные пластинки или стенки камеры. За рубежом, до

сих пор успешно применяют ячейку Лукаса при радоновых исследова-

ниях.

Метод регистрации альфа-излучения радона и продуктов его распа-

да обычно осуществляется следующим образом. Радон принудительно

поступает внутрь камеры радиометра (или ячейку Лукаса), внутренняя

поверхность которой покрыта сульфидом цинка, активированного се-

ребром – ZnS(Аg). α-излучение радона и продуктов его распада взаимо-

действует с веществом сцинтиллятора и вызывают световые вспышки,

которые регистрируются фотоэлектронным умножителем. Для повыше-

ния точности измерение проводится после установления равновесия

между радоном и его ДПР. Чувствительность в данном случае зависит

от формы камер: для камер, имеющих форму усеченного конуса – чув-

ствительность на 10–15% выше чувствительности цилиндрических ка-

мер. Для уменьшения собственного фона сцинтиллятора имеет большое

значение правильный выбор материала, а также нанесение толстого

слоя ZnS(Аg), имеющего незначительные примеси радионуклидов.

На сцинтилляционном методе основаны следующие радиометры и

комплексы: РГА-01, РГА-06П, -06М, РГГ-01Т (Россия), LUKI, LUK3,

RGM-3 (Eberline Thermo lnstr., CШA), Certifier II (Gemini Research Inc.,

США), Pylon AB-5 Model 110A (150 мл сцинтилляционная ячейка) и

Model 300A (277 мл сцинтилляционная ячейка), Pylon CPRD (270 мл

сцинтилляционная ячейка) (Pylon, Канада), RDA-200 (160 мл сцинтил-

ляционная ячейка) (Scintrex, Канада), специализированные установки

на основе жидких сцинтилляторов типа Mark III (Model 6881) или

Beckman (Model LS1801).

Сцинтилляционный метод для измерения ППР использовали в ра-

ботах [18, 78, 113, 141, 150164, 166, 272]. Например, в работе [141] ис-

пользовали накопительную камеру в виде металлического цилиндра

диаметром 35 см и высотой 20 см. Время накопления радона составляло

около 2,5 ч, после чего воздух из камеры переводили через осушитель в

измерительную камеру со сцинтилляционным детектором (ячейка Лу-

каса). Нижний предел детектирования этого метода при времени накоп-

ления 3 ч и времени измерения 10 минут составлял ~ 1–2 мБк·м

–2

·с

–1

В работах [18, 150] использовали несколько иную схему, чем опи-

санная выше. Активность выходящего с поверхности грунта радона из-

меряли сцинтилляционным альфа-радиометром марки РАЛ-1 в началь-

ный момент накопления, и по истечение времени накопления, которое в

зависимости от типа грунта составляло от 15 до 60 мин. Пересчет в ве-

личину ППР осуществляли по формуле (6.3).

Известно, что 88% атомов

218

Po,

216

Po,

214

Pb и

210

Po (продуктов рас-

пада радона и торона) в конце своего пути за счет энергии отдачи, после

вылета альфа-частицы, являются положительно заряженными, и остав-

шиеся 12% – нейтральные [275277]. Например,

218

Po и

214

Po при обра-

зовании имеют положительный заряд (до +7). Это было использовано в

работе [154] для увеличения чувствительности метода измерения ППР

(увеличения эффективности регистрации альфа-излучения), которое до-

бились применением электрического поля. Под действием электриче-

ского поля положительно заряженные (ионы) продукты распада собира-

лись на тонкий алюминизированный майлар, установленный перед де-

тектором ZnS(Ag).

Совместное измерение плотности потока радона и торона с поверх-

ности грунта при использовании радиометрических методов измерения

возможно только в случае применения особых технических приемов и

средств для раздельной регистрации радона и торона, которые подробно

описаны в Гл. 7.

6.1.3. ИЗМЕРЕНИЕ НАКОПЛЕННОЙ АКТИВНОСТИ

ПОЛУПРОВОДНИКОВЫМ МЕТОДОМ

Для измерения плотности потока радона с поверхности грунта и

других пористых материалов также используют промышленно выпус-

каемые приборы – радиометры радона на основе альфа-

полупроводникового детектора, которые работают в режиме спектро-

метрии. Это позволяет разделять сигналы от радона и торона, и изме-

рять одновременно ППР и ППТ.

Современная промышленность выпускает различные типы неодно-

родных кремневых и германиевых полупроводниковых детекторов. Со-

временные кремниевые детекторы изготавливают с большой площадью

чувствительной поверхности. Кремневые ППД работают при комнатной

температуре и обладают энергетическим разрешением 20–30 кэВ для

энергии Е



= 5 МэВ. Их используют для измерения радона по альфа-

излучению.

Для регистрации -квантов в спектрометрическом режиме в на-

стоящее время используют Ge(Li) ППД, объем которых достигает 200

см

. Детекторы обладают высоким энергетическим разрешением 2–5

кэВ в области энергий 1–2 МэВ. Эффективность регистрации -квантов

полупроводниковых в несколько раз ниже, чем сцинтилляционных де-

текторов. В отличие от кремневых ППД, Ge(Li) детекторы работают и

хранятся при температуре жидкого азота и требуют специальных крио-

статов, что ограничивает их широкое применения. Используют их, как

правило, в лабораторных исследованиях при измерениях ППР и ППТ по

гамма-излучению продуктов распада радона, адсорбированного активи-

рованным углем.

Полупроводниковый метод измерения радона по альфа-излучению

довольно успешно используют в сочетании с электростатическим осаж-

дением положительно заряженных ионов – альфа-излучающих продук-

тов распада радона и торона. При помещении ионов, например

218

Po и

216

Po, в электрическое поле они мигрируют вдоль силовых линий и со-

бираются на поверхности детектирующего устройства. Эффективность

сбора ионов может превышать 90% при напряженности электрического

поля большей 200 B/см. Таким образом, достигается электрофокусиров-

ка ионов ДПР на детектор в измерительной камере.

При исследовании ППР и ППТ в районах с повышенным содержа-

нием тория в грунте [171] были выявлены сложности в расшифровке

энергетического спектра. А именно, пик

218

Po – продукта распада радо-

на (E

=6,003 МэВ) интерферирует с пиком

212

Bi – продукта распада то-

рона (E

=6,051 МэВ). При больших активностях торона результат изме-

рения ОА радона, вычисляемый встроенной в радиометр программой,

получается завышенный.

Для того, чтобы разобрать сложности в расшифровке альфа-

спектра, рассмотрим рис. 6.2, на котором представлен измеряемый аль-

фа-спектр и схема разделения спектра на рабочие области, используе-

мая в радиометре радона RTM-2200 (Германия), внешний вид которого

представлен на рис. 6.3. Обычно, при расшифровке спектр разделяют на