Дубровский В.Г. Теоретические основы технологии полупроводниковых наноструктур
Подождите немного. Документ загружается.
10 15 20 25 30
0.0
2.0x10
.0x
9
4 10
9
6.0x10
9
8.0x10
9
1.0x10
10
Lat ral t
-2
nm
e size distribu ion f(L,t), cm
-1
Lateral size L, nm
Рис.52. Функция распределения «hut» кластеров Ge на поверхности Si(100) при четырех
ичных време : tразл нах
, t
3
=52 сек
1
=39 сек, t
2
=46 сек , t
4
=59 сек.
0.8
1.0
0 102 3 050 0
0.0
0.2
0 04 6
0.4
0.6
3
2
(t)/
R
1
*
t) L L
Time t, s
h(t)/h , n( /N,
Рис.53. Приведенные толщина смачивающего слоя Ge h(t)/h
c
(кривая 1), средний размер
Ge островков L(t /L)
и
R
(кривая 2) их поверхностная плотность n(t)/N (кривая 3).
199
III.8. Докритические квантовые точки
В области толщин между равновесной толщиной смачивающего слоя h
eq
и
критической толщиной h
c
смачивающий слой является метастабильным, поэтому
трехмерных островков энергетически выгодно. Величины этой
нако недо аточн для
жении критической толщины. Если же остановить рост при H
0
<h
с
и
некоторого времени при той же температуре
неоднократно наблюдался экспериментально в различных системах
[148,153,154,156,160,226,227]. Эти экспериментальные результаты очень важны для
подтверждения кинетического характера критической толщины и в целом процесса
формирования квантовых точек. Кроме того, процесс формирования квантовых
точек в
докритичской области имеет ряд особенностей, качественно отличающих его от
Для теоретического описания процесса необходимо повторить изложенную
а В
ой области толщин,
⎨
⎧
≤ΓΦ+Φ
=Φ
0**
,)/(
)(
zxcx
x
(3.84)
е
образование
метастабильности, од , ст о того, чтобы наблюдать формирование
островков непосредственно в процессе эпитаксиального роста. Поэтому в случае
закритических толщин осажденного материала формирование островков начинается
только при дости
затем выдержать структуру в течение
поверхности, то будет образован ансамбль докритических островков. Данный эффект
формирования закритических квантовых точек, рассмотренного выше.
процедуру расчета кинетики рост , видоизменив формулу (3.34) [157]. соответствии с
(3.30), если остановка роста может производиться в докритическ
вместо (3.34) необходимо написать
⎩
>ΓΦ+Φ
00**
,)/(
zxcz
Параметр z
0
определя тся согласно z
0
=(
Γ
/c)(
Φ
0
/ Φ
*
−1)
, где
Φ
0
=
H
0
/h
eq
-1. Эта формула
переходит в (3.34) в закритической области сz
0
>>1, а в докритической области x>z
0
дает
просто
Φ
(x)=
Φ
0
. Это означает, что максимальное перенапряжение смачивающего слоя
здесь достигается не за счет баланса процессов адсорбции атомов и роста островков, а в
200
результате остановки роста. Действуя аналогично п.II.9 и используя формулы (3.31),
(3.33), (3.36), получим результат для поверхностной плотности островков по окончании
стадии нуклеации
∫
∞
∞−
= )(xdxfN
isl
⎪
>+−
≤
=
−
c
g
c
isl
hHggYe
h
NN
0
0
),(1
(3.86)
Здесь N есть максимальная поверхностная плотнос ,
определяемая формулой (3.59). Переменная
ϕ=Φ
0
/Φ
*
=(H
0
-h
eq
)/(H
c
-h
eq
) связана с общим
количеством осажденного материала H
0
. Зависящая от
ϕ
функция g в (3.86) определяется
согласно
(3.85)
Этот результат, справедливый при любых значениях z
0
, дает значение поверхностной
плотности островков N
isl
уже при любых, а не только при закритических толщинах
осаждения [157]:
[]
⎧
+−
−−
g
HggYe
3
,)(1
ϕ
⎪
⎩
⎨
ть закритических островков
[]
[]
⎩
⎧
≤−
cc
hHF
0
,)/11(exp
ϕϕ
(3.87)
критической толщине осаждения. Функция U(g) дается выражением
⎨
>−
=
cc
hHF
g
0
27
,)1(2exp
)(
ϕ
ϕ
где F
c
=F(
Φ
*
) – минимальное значение активационного барьера нуклеации при
∫∫
−
⎥⎢
⎟
⎟
⎜
⎜
+−=
0
2/52/3
84
exp)(
x
yx
xedyyegdxgY
(3.88)
Таким образом, формулы (3.86)-(3.88) позволяют рассчитать плотность островков как
∞∞
⎥
⎦
⎤
⎢
⎣
⎡
⎠
⎞
⎝
⎛
153
ππ
ункцию количества осажденного материала H
0
при заданных условиях роста. В
докритической области плотность островков очень быстро возрастает с увеличением H
0
, а
в закритической области перестает зависеть от Н
0
. Максимальный размер островков,
который в докритической области может достигаться после длительной экспозиции
ф
201
структур
. Отсюда
следует, большего
размера, экспозиция
поверхности
но, их
функция в области
малых
размера
f
SC
в
терминах
ы, по-прежнему определяется выражением (3.67) с заменой N на N
isl
что в докритической области, в принципе, можно получить островки
чем в закритической, однако для этого требуется длительная
.
Поскольку докритические квантовые точки зарождаются очень медлен
распределения будет иметь крутой передний фронт и длинный «хвост»
размеров, уже не являясь симметричной относительно
наиболее представительного
L(H
0
). Результат для функции распределения докритических островков
переменной x=z-
ρ
имеет вид
⎪
⎩
⎨
>
⎦
⎤
⎣
⎡
−
Φ=
0,))((
15
8
exp
)()(
2/5
0
xcxg
fxf
SC
sSC
ϕ
π
(3.89)
g
(
ϕ
) есть значение функции g(
ϕ
), определенной в (3.87), при H <h (или при
ϕ
<1
⎪
⎧
⎥⎢
≤
0,
xe
cx
Здесь
SC 0 c
).
чевидно, с учетом F
с
>>1 функция g
SC
(
ϕ
) очень быстро убывает с уменьшением
ϕ
, что и
приводит
малых размеров) и левая полуширина распределения (3.89) равны соответственно
О
к ассимметрии функции распределения. Правая (соответствующая области
c
SC
8
⎠
⎝
g
5/2
5/2
⎟
⎜
+
x
115
⎟
⎞
⎜
⎛
=∆
π
;
x
+−
∆<<
1
(3.90)
c
Преобразование симметричной функции распределения квантовых точек в
асимметричную при уменьшении эффективной толщины осаждения ниже критической
иллюстрируется на Рис. 54. Из рисунка видно, что чем меньше количество осажденного
материала, тем меньше плотность квантовых точек и тем больше их разброс по размерам.
x =∆
202
-500 0 500 1000 1500 2000
0.00
0.35
0.40
0.05
0.10
0.15
0.20
0.25
0.30
island si str uti g(x)/ (Φ
∗
)ze di ib on g
s
X
Рис.54. Изменение вида функции распределения квантовых точек по размерам f(x)/f
s
(
Φ
*
)
при уменьшении количества осажденного материала : сплошная линия – закритическое
g (
ϕ
)=2.64*10
-3
(в вертикальном масштабе 5:1).
количество осажденного материала, пунктирная линия – g
SC
(
ϕ
)=0.0211, точечная линия -
SC
ЛЕКЦИЯ № 11. Зависимость морфологии квантовых точек от условий роста
III.9. Зависимость морфологии квантовых точек от эффективной толщины,
температуры и скорости осаждения
Полученные в предыдущем параграфе формулы (3.86)-(3.88) для поверхностной
плотности совместно с выражением (3.67) для максимального среднего размера островков
позволяют построить теоретические структурные диаграммы, представляющие плотность
и размер островков как функции количества осажденного материала при различных
температурах и скоростях осаждения [157]. При этом в существенно закритической и
существенно докритической области толщин осаждения (то есть
вне переходной области
вблизи h
) уравнения (3.86)-(3.88) сильно упрощаются. Это обстоятельство позволяет в
морфологии ансамбл кван
температуры поверхности, скорости осаждения и количества осажденного материала
c
аналитическом виде опред я товых точек от елить зависимость
203
[156,157,160]. Подчеркнем, что сейчас речь идет о морфологии после завершения стадии
роста островков, что требует определенного времени экспозиции структуры, которое тем
больше, чем меньше количество осажденного материала. Поэтому наблюдаемые в
эксперименте размеры докритических о тровков могу быт существенно меньшими, чем
L
с т ь
н , н
R
. Можно, однако, показать, что даже в докритической области независимый рост
островков заканчивается а временах много меньших времени ачала процесса
Оcтвальдовского созревания [24].
В существенно закритической области (g>>1) выражение (3.86) с учетом
асимптотического соотношения gU(g)~exp(-g) сводится просто к N
isl
=N. Отсюда получаем
уже знакомые зависимости для закритических квантовых точек
⎟⎜
VNN
isl
exp
;
⎠
⎞
⎝
⎛
∝=
T
T
D
2
3
2/3
⎟⎜
VL
R
exp
0
(3.91)
⎠
⎞
⎝
⎛
−Φ∝
−
T
T
D
2
2/1
3/1
Они показывают, что морфология закритических ансамблей квантовых точек является
кинетически контролируемой, поскольку содержит только кинетические параметры T
D
и
V. Плотность закритических квантовых точек увеличивается с увеличением скорости
осаждения, уменьшается с увеличением температуры поверхности и не зависит от
количества осажденного материала. Квазистационарный размер закритических квантовых
точек уменьшается с увеличением скорости осаждения, увеличивается с увеличением
температуры и степенным образом увеличивается с увеличением количества осажденного
материала.
В существенно докритической области
(g<<1) выражения (3.86) и (3.67) с учетом
асимптотического соотношения gU(g)~g
3/5
, формулы (3.54), связывающей активационный
барьер нуклеации при критической толщине с кинетическим параметром Q, а также
формулы (3.13) для активационного барьера нуклеации при
ς
=
Φ
0
сводится к
⎟
⎟
⎠
⎜
⎜
⎝
Φ
−∝
2
0
5
exp
T
N
;
⎞⎛
3
T
e
⎟
⎠
⎜
⎝
Φ
∝
2
0
5
exp
T
L
R
(3.92)
⎟
⎞
⎜
⎛
T
e
204
Видно, что в выражениях (3.92) не фигурируют кинетические параметры V и T
D
. В них
сохранились только термодинамические величины, входящие в выражение (3.13) для
активационного барьера нуклеации при толщине осаждения H
0
. К ним относятся
квазиравновесная температура T
e
, содержащая все энергетические параметры
гетероэпитаксиальной системы, перенапряжение смачивающего слоя
Φ
0
=H
0
/h
eq
-1,
содержащая равновесные параметры H
0
и h
eq
, и температура поверхности T.
Следовательно, морфология докритических ансамблей квантовых точек является
термодинамически контролируемой. э ч
П
дения материала, а определяется
только
ависит
от е не жно, с какой скоростью
материал был осажден. Степени –(3/5)F(
Φ
0
) и (1/5)F(
Φ
0
) в по в
формулах (3.92) для плотности и размера островков связаны
островок объема ∝ L
3
растет за счет потребления атомов через г
слоем периметра 4L. Конкретный вид зависимости от темпер й
толщины осаждения продиктован моделью свободной энерги
(3.10).
Из сказанного ясно, что вблизи критической толщины осаж одит
переход от термодинамического режима формирования квантовых точек к кинетическому.
Физически то объясняется тем, то процесс
зарождения островков
в докритической области – существенно более длительный
процесс, чем при закритических толщинах осаждения. оэтому временной масштаб
стадии нуклеации более не задается скоростью осаж
интенсивностью тепловых флуктуаций. В результате, поверхностная плотность
островков экспоненциально увеличивается при увеличении температуры поверхности и
при увеличении количества материала. Характерный размер островков по окончании
стадии
релаксации по размерам, напротив, экспоненциально уменьшается при увеличении
температуры и количества материала. Морфология докритических островков не з
потока, поскольку при длительной стадии зарождения уж ва
казателях экспонент
с тем, что трехмерный
раницу со смачивающим
атуры и эффективно
и образования островка
дения происх
205
Этот эффект иллюстрируется графиками, приведенными на Рис.55-58. На ис. 55 и 56
представлены зависимости плотности и максимального среднего размера квантовых точек
от эффективной толщины осажденного материала H
0
при ра х
поверхности T и постоянной скорости осаждения V=0.1 MC/
формулам (3.86)-(3.88) и определения плотности и закритическ
(3.59) использовались следующие значения параметров: T
e
=500
МС, d
0
=0.303 нм, l
0
=0.49 нм,
φ
=30
0
. Они примерно соответствуют гетероэпитаксиальной
системе InAs/GaAs(100). Вблизи критической толщины h
c
≈1.7 МС происходит
«опрокидывание» температурной зависимости плотности и среднего размера. Например,
докритических еличивается
На Рис. 57 и 58 показаны графики зависимости плотности и размера квантовых
скоростях
осаждения V и постоянной температуре поверхности T=450
0
C, для тех же значений
1.6 1.8 2.0
2
12
Р
зличных температура
сек. Для вычислений по
их островков по формуле
0 K, T
D
=6000
K, h
eq
=1.05
плотность закритических островков уменьшается при повышении температуры, а
плотность островков – ув .
точек от эффективной толщины осажденного материала Н
0
при трех различных
параметров модели. Видно, что вблизи критической толщины происходит «расщепление»
этих графиков, поскольку в закритической области толщин осаждения морфология
6
8
10
14
16
4
T=530
o
C
T=430
C
0
поверхностной плотности
эффективной толщины
различных температурах
T=480
o
C
o
10
cm
-2
Рис. 55. Зависимость
квантовых точек от
Surface density, 10
Effective thickness H , ML
осаждения при трех
поверхности и
постоянной скорости
осаждения.
206
1.8 2.0
20
40
T=430
o
C
T=530
o
C
Effective th
Рис. 56. То же, что на
Рис.55, для латерального
размера L
T=480
o
C
Lateral size, nm
ickness H
0
, ML
R
по окончании
стадии роста островков.
квантовых точек зависит от скорости осаждения, а в докритиче
Так, при переходе в закритическую область плотность остр ко
увеличиваться при повышении потока. Опрокидывание темпе
морфологии ансамбля квантовых точек и расщепление зав и
осаждения соответствует переходу от термодинамического
островков к кинетическому. Этот эффект
имеет ту же природу, что и рассмотренный в
п.II.9 для случая двумерных островков монослойной высоты Однако в случае квантовых
температуры поверхности и, в
от термодинамического к
ществ и
одном и
том же значении h
c
.
Увеличение размера и уменьшение плотности закритиче
повышении температуры поверхности, связанное с ускорением
на поверхности, неоднократно наблюдался экспериментально, причем для различных
систем материалов. Для системы InAs/GaAs(100) эффект описан, например, в работах
[223,243], а для «hut» кластеров в системе Ge/Si(100) – в работах [166,233]. Увеличение
лотности квантовых точек при увеличении скорости осаждения в
системе
ской области – не зависит.
овков начинает рез
ратурной зависимости
исимости от скорост
режима формирования
.
точек сама критическая толщина менее сильно зависит от
особенности, от скорости осаждения. Поэтому переход
кинетическому режиму при различных условиях роста осу ляется практически пр
ских квантовых точек при
диффузионных процессов
п
207
InAs/G рировано в работах [163-165], в системе
т
8
aAs(100) экспериментально продемонст
Ge/Si(100) – в работе [166]. Более детальное исследование зависимости струк урных и
оптических свойств квантовых точек от температуры и скорости осаждения было
проведено в [154,184]. Соответствующие результаты будут изложены в п.III.11.
Термодинамическая температурная зависимость размера островков для случая двумерных
островков была получена также в [142]. Докритические InAs квантовые точки
наблюдались
экспериментально в [153,160,184,226,227]; их температурное поведение
будет рассмотрено в п.III.11.
2
4
6
10
12
1.6 1.8 2.0
B
0.03 M
Surfa y, 10
-2
поверхностной плотности
различных скоростях
осаждения и постоянной
е
V= L/s
V=0.06 ML/s
V=0.1 ML/s
ce densit
10
cm
Рис. 57. Зависимость
квантовых точек от
эффективной толщины
осаждения при трех
Effective thickness H
0
, ML
температур поверхности.
1.6 1.8 2.0
10
20
25
30
35
40
15
A
V=0.06 ML/s
V=0.03 ML/s
Lateral si , nm
0
размера L
V=0.1 ML/s
ze
Effective thickness H , ML
Рис. 58. То же, что на
Рис.57, для латерального
стадии роста островков.
R
по окончании
208